离子液体电化学固定二氧化碳的机理及电极过程动力学研究

本项目针对当前离子液体电化学固定二氧化碳合成有机酯研究中多数反应历程缺乏有力的理论支持，拟通过理论模拟与实验相结合，对电活化二氧化碳体系的机理做出详细的探讨。采用微电极体系研究二氧化碳在离子液体中的电还原行为，结合超快速伏安法向低端延伸的动力学时间窗口获得电子转移的反应速率，为电合成有机酯的机理研究提供理论基础。对二氧化碳与有机分子的电合成反应历程进行探索，恒电流电解合成酯类化学物。对反应产物进行定性和定量分析，优化电解条件并推测反应机理。通过扫描电化学显微镜来观察异相催化反应，获得催化反应速率常数。以上述实验所获得的机理及动力学参数为指导，建立电合成电极反应模型，运用DigiSim软件模拟二氧化碳在离子液体中电活化行为。本项目通过电化学实验和理论模拟相结合，最终获取离子液体电化学固定二氧化碳的电极过程机理及相关动力学参数，为构建离子液体电化学固定二氧化碳新的高效体系提供理论指导。

本课题主要对石墨烯界面结构和碳量子点与其电化学性能的关系进行基础研究，再进一步构建复合材料来研究其超级电容行为。本项目取得的主要成果有：1、通过探究石墨烯和氧化石墨烯的电化学性能及两者的储能机理，结果表明含氧功能团对石墨烯的电容性能具有印制作用。2、利用强碱高温蚀刻制备活化石墨烯，研究其比表面积、表面含氧功能团、边缘/表面缺陷、杂质等因素会对其电化学性能起到提升或抑制作用从而对材料最终的储能特性产生重要影响，对材料进行电化学测试，对比分析各种因素对其电化学性能的影响效果，研究上述因素的协同影响效果并确定提高和限制石墨烯材料性能的关键因素。3、利用鸡蛋膜为辅助模版合成纳米多孔氧化镍，并将该氧化镍作为超级电容器活性材料使用，探究该纳米氧化镍的电容性能及储能机理，为石墨烯/氧化镍复合物的制备奠定基础。4、采用化学沉淀与水热方法相结合获得了含氧量低、结构规整、电容性能好的还原石墨烯/氧化镍复合材料。该复合材料与采用同种方法获得的氧化镍相比有更高的比电容，循环性能也有了很大的提高。5、利用溶胶凝胶和浸渍沉积法首次制备了基于还原碳量子点修饰的RuO2复合材料，研究了还原碳量子点修饰对RuO2电化学性能的影响。结果表明，该复合材料具有优异的超级电容性能，相对于纯的RuO2其比容量、倍率和循环性能均得到明显的提高。相关研究成果发表SCI论文5篇。本项目已培养硕士研究生1名，且获中南大学优秀硕士学位论文。