基于多源协同效应构建的Pt(Pd)-M/掺杂石墨烯材料的制备及其电催化性能研究

Development the technologies of direct alcohol fuel cell are strategically important to ease china's energy crisis and environmental pollution, the biggest bottleneck is low activity and high cost of the anode catalyst. The catalytic mechanism of Pt/Pd-based catalysts and relationship between structure and catalytic activity were still unclear. Based on our previous work on the anode catalysts with synergistic effect, we design and synthesis a series of Pt(Pd)-M/doped graphene anode catalysts with different structures and electrocatalytic properties, the relationship between the structure characteristics and small organic molecules electrooxidation activity and stability on the catalysts is investigated , the multi-source synergistic effect and its catalytic mechanism is also explored. Compared with the study of existing anode catalytic materials, the innovation of this project is to construct a series of different structural anode catalyst materials with multi-source synergistic catalytic effect, the structure characteristics and promoted mechanism of as-prepared catalysts can be also discovered. This provides theoretical guidance for the design of efficient anode catalysts for small organic molecules oxidation. It is expected to obtain one to three new and efficient anode catalytic materials with practical value for small organic molecules oxidation via implementing this project, and promote development of anode catalysts and contribution to application of direct alcohol fuel cell.

直接醇燃料电池技术的发展对缓解我国能源危机与环境污染问题有着重要的现实意义，其发展最大瓶颈在于阳极催化剂的低活性与高成本。本项目针对当前Pt/Pd基催化剂结构与性能的关系及其催化机制不清的现状，在我们前期对具有协同效应阳极催化材料研究基础之上，设计并制备一系列的Pt(Pd)-M/非金属掺杂石墨烯阳极催化材料，并对其结构和电催化性能进行表征，理清材料组分及其结构与小分子电氧化的活性与稳定性之间的关系，揭示存在多源协同效应的催化剂体系的内在规律及其作用机制。与现有的阳极催化剂研究相比，本项目创新点在于构筑各种具有多源协同催化效应的阳极催化材料，并系统揭示具有多源协同催化效应材料的结构特征及其对小分子电氧化的促进机制，为设计新型高效的电氧化催化剂提供理论指导。通过本项目研究，预计可筛选出1-3种新型高效具有实用价值的电氧化催化剂，力求推动燃料电池阳极催化剂的发展，为直接醇燃料电池实际应用做出贡献

近年来，我国能源危机与环境污染问题日趋严峻，积极开发既节能又环保的新能源技术，可有效应对能源危机，减轻环境污染，促进社会可持续发展。在众多新能源技术中，燃料电池（FC）技术可直接将化学能高效转换为电能，其过程中仅排放水，具有高效、环境友好（零排放）、可靠性高等优点。几种燃料电池中，质子交换膜燃料电池最具潜力。其最关键问题就是高效电催化材料的设计合成 。本课题以具有多源协同效应的Pt(Pd)-M/非金属掺杂石墨烯催化材料为研究对象，拟开展的研究工作将集中在各种复合材料的制备，着重研究各催化材料对各有机小分子电氧化的协同匹配关系，通过各种物理电化学表征，深入探讨协同效应催化剂的作用机制和规律，通过反馈指导合成以期获得性能最佳的不同结构的阳极催化剂。获得了多种具有潜在应用价值的电催化材料，并揭示了协同催化机制。发表文章20篇，其中影响因子10分以上的文章10篇。关键数据如下：.1、设计并合成了PdRuBi/NG三元金属复合材料。由于Ru的电子效应及Bi的表面修饰作用，二者协同促进了Pd的乙二醇催化活性。该材料的乙二醇催化活性是商业Pd/C的4.2倍。该结果发表于Electrochimica Acta 2016, 191, 940-945。.2、通过制备聚酰亚胺纳米纤维膜并高温热解，开发了一种可直接用作金属空气电池氧电极的自支撑碳纳米纤维膜。这种碳纳米纤维膜由于其柔性，还可直接用作柔性锌空电池的电极。该工作为新型氧电极催化剂以及氧电极的整体设计提供了新思路，有效提高了锌空气电池的能量转化效率，可。该成果发表于Advanced Materials, 2016, 28, 3000-3006。进一步，基于该材料，制备了具有光响应的金属锌空气电池。该工作首次开辟了可用于存储太阳能的金属锌空气电池。该成果发表于Nano Energy, 2018.43.130-137。.3. 此外，我们总结了燃料电池相关的阳极和阴极电催化材料的最近研究进展，分别发表于ChemCatChem,2018,20,4497和Adv. Mater.2018.1803800杂志上。