大气中可提取棕色碳光吸收估算与其来源解析

Ambient light absorption of brown carbon particles was associated with a series of important environment problems, such as climate change and photochemica reactions in atmosphere, thus has become one of the most important topics in atmospheric science. The environental influence of brown carbon could be more significant in China, considering the large amount of emission from biomass burning, which is one of the main sources of brown carbon. However, it is a challenge to reliably distinguish the light absorption of brown carbon from black carbon with traditional optical instruments, leading to large uncertainties in the optical properties analysis, climate influence and source apportionment of brown carbon. In this program, we eliminate the influence of black carbon on brown carbon through a extraction method. Combining the light aborption properties of extracted brown carbon and the Mie theory, ambient light absorption of brown carbon in the atmosphere and its contribution to whole particle light absorpton could be esitmated. The reliability and uncertainties of this method would also be evaluated. Meanwhile, source samples would be collected and analyzed to study the light absorpton properties of brown carbon emitted from biomass burning, coal combustion and vehicles. Different tracers of emission sources would be introduced to PMF model to estimate the contribution of each source to light absorption of brown carbon. All the work would provide theoretical basis and data support for control of brown carbon.

大气颗粒物中的棕色碳成分引起的光吸收与气候变化、大气中光化学反应等重要环境问题密切相关，是近几年大气科学领域研究中重点问题之一。在我国生物质燃烧排放较高的情况下，棕色碳环境效应更加不容忽视。然而传统光学性质的分析仪器难以将颗粒物中黑碳和棕色碳的光吸收进行有效区分，使得棕色碳光吸收的分析存在较大误差，导致棕色碳气候效应模拟、来源解析结果具有很大的不确定性。本项目拟基于溶剂提取的方法消除黑碳对棕色碳光学性质分析的干扰，结合可提取棕色碳光吸收性质的分析与米散射理论估算棕色碳在大气中光吸收以及其对颗粒物整体光吸收强度的贡献，并对该方法进行可靠性评估。同时通过源样品的采集与分析，以及将多种排放源示踪物引入PMF源解析模型的方法，明晰生物质燃烧、燃煤和机动车等排放源相关的棕色碳光吸收特征及其对棕色碳整体光吸收的贡献，为我国棕色碳排放的控制提供理论依据与数据支持。

大气颗粒物中的棕色碳成分引起的光吸收与气候变化、大气中光化学反应等重要环境问题密切相关，是近几年大气科学领域研究中重点问题之一。然而传统光学性质的分析仪器难以将颗粒物中黑碳和棕色碳的光吸收进行有效区分，使得棕色碳光吸收的分析存在较大误差，导致棕色碳气候效应模拟、来源解析结果具有很大的不确定性。.本项目使用溶剂提取的方法消除黑碳对棕色碳光学性质分析的干扰。项目在2016年春季、夏季和秋季采集了颗粒物分粒径样品，在2017年夏季和冬季采集了持续2月的常规样品采集。研究分析了样品有机碳、元素碳、金属元素、水溶性离子，以及左旋葡聚糖、硝基多环芳烃等示踪物。研究发现颗粒物中水和甲醇提取棕色碳光吸收量在粒径约为0.56 μm时最高，而光吸收效率在粒径约为0.32 μm时最高。另外还发现甲醇提取的粒径小于0.056 μm颗粒物在500nm附近存在一个光吸收峰，而其他粒径或水提取棕色碳中并未观测到此现象。.基于颗粒物中甲醇提取和水提取棕色碳光吸收粒径分布，利用米散射理论计算了水和甲醇提取的棕色碳在大气中光吸收以及其对颗粒物整体光吸收强度的贡献，发现水提取棕色碳光吸收可占颗粒物整体光吸收的11%左右，甲醇提取棕色碳可占颗粒物整体光吸收的25%左右。.另外，研究了棕色碳与黑碳在外混模式下，棕色碳的包裹对颗粒物光吸收的影响。棕色碳的包裹可增强颗粒物整体光吸收效应，且随棕色碳光吸收效率的增加以及包裹厚度的增长而愈加显著。.同时，发现甲醇提取过程可以显著减小颗粒物在热光分析中焦化碳的产生，甲醇提取后，不同热光分析程序分析得到的元素碳结果一致性得到改善。