Beta沸石多形体的合成与催化性质

Beta沸石具有独特三维交叉12元环孔道，是唯一含有手性多形体的高硅沸石。本项目以Beta 沸石为研究对象，在已获得的能使手性多形体A富集的优化合成条件下，通过(1)尝试其他合成普通Beta沸石的结构导向剂；(2)向合成体系中引入Ti、Sn、Zr等其他类型杂原子；(3)采用手性多形体A富集Beta沸石纳米晶为晶种来继续提高Beta沸石晶体中手性多形体A的含量。通过核磁共振、园二色光谱、X-射线粉末衍射、双体分布函数等表征分析手段，研究在晶化早期阶段形成的物种种类及结构，对比优化合成条件和普通合成条件之间本质的差异，初步理解手性多形体A富集的Beta沸石晶体形成过程中的广义结构导向作用。研究手性多形体A富集的Beta，普通Beta，多形体B富集的Beta以及Beta的多形体C对五种模型反应的催化活性和选择性，探讨Beta沸石多形体对催化活性和选择性的影响及可能的原因。

Beta沸石是唯一的一个具有三维12元环交叉孔道的高硅分子筛和唯一一种含有手性多形体的大孔分子筛，由手性多形体A和非手性多形体B交互生长而成，A形体和B形体的比例约为45:55。获得Beta沸石手性多形体A或手性多形体A富集的Beta沸石将对手性合成、对映体拆分及手性催化领域和其他相关化工领域具有重大的推动作用。为此，我们以具有手性多形体A的Beta 沸石分子筛为主要研究对象，在前期研究工作基础上，利用已经优化的合成条件，采取适当的研究策略尝试继续提高Beta沸石晶体中手性多形体A的含量，研究A形体富集的本质原因，取得了如下主要研究结果：..1)研究了手性多形体A富集Beta沸石的共模板合成;2)开发了手性多形体A富集Beta沸石的有效合成方法;3)研究了手性多形体A富集Beta沸石的晶化过程;4)研究了两种新季铵碱导向多形体A富集Beta沸石的合成及晶化过程;5)研究了铝离子在beta沸石晶化过程中对多形体A富集的影响. ..以上研究结果进一步提高了手性多形体A在Beta沸石晶体中的富集程度，揭示了A形体富集的关键因素，为进一步提高A形体的富集程度以及理解A形体富集的根本原因指明了方向。