基于阴离子交换分离的先进钍基燃料后处理新方法

随着核能事业的快速发展，对核燃料铀的需求将越来越大，利用以铀为燃料的核电系统仍然避免不了类似石油和煤等化石燃料枯竭的资源危机。钍作为铀的可替代能源资源丰富，储量是铀的3~4倍。钍/铀循环至今尚未用于工业体系，钍基燃料的后处理是其中的难点和瓶颈问题之一，高效地分离回收钍基乏燃料中的可裂变物质233U、Th是乏燃料后处理的关键问题。本研究的目的在于探讨利用阴离子交换色谱法系统地分离Th，U，Pa及裂变产物元素的新原理，建立一个适合于钍基乏燃料后处理的先进水法基本流程。本项目重点研究合成吸附选择性高、耐酸、热和辐照性能好的新型多孔性二氧化硅负载型无机/有机复合阴离子交换剂，进行U，Th，裂片元素的吸附分离性能评价试验以及探究吸附分离机理，并进行化学稳定性评价试验，优化离子交换剂的分子结构。为钍/铀核燃料循环提供可靠的科学依据，为我国今后开发利用较丰富的钍资源奠定必要的技术基础。

钍作为铀的可替代能源资源丰富，储量是铀的3-4倍。钍/铀循环至今尚未用于工业体系，钍基燃料的后处理是其中的难点和瓶颈问题之一，高效地分离回收钍基乏燃料中的可裂变物质U-233、剩余的Th 是乏燃料后处理的关键问题。本研究目的是探讨利用阴离子交换色谱法系统地分离Th，U及其他裂变产物元素的新方法，建立一个适合于钍基乏燃料后处理的先进水法基本流程。通过研究合成吸附选择性高、耐酸、热和辐照性能好的新型多孔性二氧化硅负载型无机/有机复合阴离子交换剂，进行U，Th，裂片元素的吸附分离性能评价试验以及探究吸附分离机理，并进行化学稳定性评价试验，为钍/铀核燃料循环提供可靠的科学依据，为我国今后开发利用较丰富的钍资源奠定必要的技术基础。.本项目中最主要研究成果有以下两点：.1.成功合成了一系列多孔质SiO2微球为载体的吡啶类阴离子交换树脂：包括弱碱性阴离子交换树脂，强碱性阴离子交换树脂，弱碱性强碱性双功能基的阴离子交换树脂。.2. 采用上述多孔质SiO2微球为载体的吡啶类阴离子交换树脂在硝酸体系中成功地进行钍和铀的相互分离. 在上述两个主要成果的基础上，本研究的科研亮点是首次提出并证明了利用硅基阴离子交换树脂在硝酸介质中对钍和铀元素进行分离的新方法，为今后我国钍基燃料后处理工艺提供技术基础。我们发现使用的几种吡啶类阴离子交换树脂在高酸度下对Th(IV)都有较好的吸附特性，而U(VI)则几乎不被吸附。因为U(VI)在浓度较高的硝酸中形成的硝酸络阴离子很少，所以很难吸附在吡啶类阴离子交换树脂上。这表明本研究所使用的硅基吡啶类阴离子交换吸树脂在6M以上的硝酸溶液中可以优先吸附Th(IV)从而实现Th和U的高效分离。吸附在上述吡啶类阴离子交换树脂上的Th可以用稀硝酸简单地淋洗后分离回收，这种分离回收方法具有很好的实际应用前景。现阶段，在动态层析柱中，利用Th和U在不同浓度硝酸溶液下的吸附性能差异，已经成功实现了Th/U两种元素的分离回收，所用的硅基阴离子交换树脂被淋洗后可重复使用，不仅有效降低了成本，更能满足工业上对动态吸附分离的操作需求，具有良好的工业化应用前景。.本项目目前已发表7篇英文文章，另有两篇文章投稿。还申请了一项中国专利。