西南峡谷型水库沉积物-水界面N2O产生及释放的氮氧同位素示踪研究

Unprecedented numbers of hydroelectric development were to conduct in SW China, because of the high-nitrogen loaded rivers and special incoming water mass and thermal stratification, the canyon-reservoirs were found to be an obvious source of atmospheric N2O, but we still have problems on the key process and controlling factors on N2O production in water-sediment interface. For that, we are going to make a case study on canyon reservoirs on Wujiang river in SW China. By monitoring the fluxes, contents and isotope compositions of N2O in the water-sediment interface and water columns of deep layers on different time, we compared these to water chemistry and the content and isotope composition of nitrogen, trying to indicate N2O variation in thermal stratification period and what make it happen. Also through this, we will reveal the key process in the water-sediment interface and evaluate the diffusion flux of N2O in canyon-reservoir in SW China. By the foundation, we want to do help in studying the regional nitrogen cycle and making rules to eliminate the N2O diffusion.

我国西南地区正迎来前所未有的水电开发的高潮，受高氮背景河流和人为活动的影响，峡谷型水库已经成为释放N2O的显著源，而沉积物-水界面关键过程对N2O产生和释放的影响尚不清楚。本申请拟选取我国西南峡谷型水库为研究对象，通过对沉积物-水界面氮形态、N2O含量和相关同位素组成的分析，结合水化学参数，明确N2O在水库底层高度富集的规律及成因，探讨界面氮的生物地球化学过程对上覆水体N2O的影响及主控因素，评估我国西南峡谷型水库N2O的排放强度及其对氮负荷的响应，为进一步深入认识水库氮循环过程，以及区域环境保护政策的制定提供科学基础。

本项目以两个不同营养状态的峡谷型水库为研究对象，采集了水库水体、下泄水、柱状沉积物等样品，分析了水化学参数、氮化物、N2O含量及其氮氧同位素等，针对溶存N2O的时空变化规律、沉积物-水界面过程对N2O释放的影响以及水-气界面N2O排放通量进行了研究。主要取得以下几点结论：1）水库在温度分层期间（主要集中在4月-10月），水环境参数的演变显著影响着N2O的产生，尤其在沉积物-水界面的厌氧环境区，N2O含量和饱和度均达到最高，说明沉积物-水界面的氮转化过程对上覆水体N2O的累积起促进作用；2）沉积物-水界面中NO3-N和NH4-N的分布规律差异显著，在上覆水体中NO3-N为主要氮形态，而沉积物孔隙水中NH4-N为主要形态，结合水质参数的分析表明了沉积物中主要氮转化过程是矿化作用为主，而水体中主要的氮转化过程为硝化作用和反硝化作用；3）NO3-和N2O的氮同位素差值对水库水体中硝化作用和反硝化作用的研究发现深水层受控于反硝化作用，同位素差值>1，结合N2O的剖面变化，发现底部N2O主要来源于反硝化作用的贡献，硝化作用的影响不大；4）乌江中上游水库NO3-的δ15N和δ18O的双同位素示踪结果表明，水库NO3-主要来自于土壤氮，而底部反硝化作用也改变了水体中的同位素信号，造成较高的氮氧同位素组成；5）两个水库水-气界面N2O扩散通量分别为：东风湖平均值为0.26μ mol•m-2•h-1，乌江渡平均值为0.51μ mol•m-2•h-1，相对于世界其他湖泊和水库来说，两个水库具有中等扩散水平。以上研究结论的科学意义在于：1）开展了我国甚至世界范围内亚热带河流拦截下峡谷型水库中N2O释放的基础性工作，掌握了水体中N2O的含量及空间分布特征等基础资料，弥补了研究空白；2）借助氮氧同位素手段探讨N2O的产生机理，为确认深水水库/湖泊中氮的关键过程提供有力的证据，为当前水库内部硝化作用和反硝化作用的争论提供案例；3）比较准确地评价了亚热带梯级拦截水库中N2O的释放量，尤其通过对沉积物-水界面氮转化过程及N2O含量的监测，为剖面水体高含量N2O的来源作出了解释。