赤泥表面性质调控及其对催化臭氧氧化作用影响机制研究

目前我国水环境污染问题表现突出，大量难降解有机污染物的出现给我国水质安全保障技术提出了新的挑战。因此，开发新型、高效、经济的水深度处理技术，改善我国水污染状况刻不容缓。本项目以铝工业的主要废渣- - 赤泥为原料，利用赤泥是多种常规金属氧化物催化剂复合体的特点，采用表面酸化、表面羟基化和成分重组的方法对赤泥表面性质进行调控，构建多种赤泥基催化剂，催化臭氧氧化去除水中难降解有机污染物。本项目重点研究调控方法对赤泥基催化剂表面性质和催化活性的影响规律，揭示影响赤泥基催化剂表面性质的关键调控参数，解析赤泥基催化剂催化体系产生的活性氧化物种和关键催化位，构建赤泥基催化剂催化臭氧氧化反应作用机制，阐述表面性质调控对赤泥基催化剂催化臭氧氧化反应的影响规律。通过本项目的研究可以为可控制备高催化活性的赤泥基催化剂提供基础数据和科学依据，丰富多相催化臭氧氧化除污染理论，具有十分重要的科学意义和实用价值。

目前我国水环境污染问题表现突出，大量难降解有机污染物的出现给我国水质安全保障技术提出了新的挑战。本项目以铝工业的主要废渣——赤泥为主要原料，分别采用酸处理、热处理、表面负载活性钴氧化物或表面负载铈活性氧化物等方法对赤泥矿物组成、表面结构或化学性质进行调控，构建了多种高效赤泥基催化剂，实现了催化臭氧氧化去除水中难降解有机污染物的目的。针对上述不同性质的赤泥基催化剂，深入开展催化剂矿物组成变化、表面结构调整或化学性质调控的研究，提出酸处理或热处理主要通过改善赤泥矿物组成来提高催化剂活性，其对表面结构或化学性质的影响较弱；表面负载活性钴氧化物或表面负载铈活性氧化物的方法主要通过引入高活性的金属氧化物，丰富赤泥矿物组成，增加催化剂比表面积，拓宽介孔孔道，提供表面羟基或非饱和的金属组分，进而提高赤泥的催化活性。更重要的是，在研究过程中，本研究针对非均相催化臭氧氧化反应的特点，依据其化学反应动力学特点，解析了催化剂界面吸附、分子臭氧和羟基自由基氧化在除污染体系中的贡献，阐明了界面反应和溶液反应对在非均相催化反应中的贡献。本研究不仅识别了非均相催化臭氧氧化体系中的活性物种且对其进行定量，分析其在催化臭氧氧化反应中的途径。最后，解析目标污染物在非均相催化反应体系中中间产物，构建其降解历程也是本研究的重要贡献。通过本项目的研究可以为可控制备高催化活性的赤泥基催化剂提供基础数据和科学依据，丰富多相催化臭氧氧化除污染理论，具有十分重要的科学意义和实用价值。