过渡金属氧化物纳米催化剂表面结构调控与催化臭氧化作用机理

催化臭氧化作为强化臭氧氧化的高级氧化过程，在常温常压下进行，条件温和、操作简便，在处理水中有机污染物方面具有广阔的应用前景，其中纳米催化剂的研究日益受到重视。与常规的体相臭氧化催化剂相比，纳米催化剂的表面状态对催化性能的影响更加复杂，而目前报道的纳米催化剂表面形态单一、缺乏对比，与催化性能、机理的研究难以进行系统的关联。对纳米材料的合成、处理条件的调控，是实现对纳米材料进行表面状态调控的前提和基础。本项目通过选择不同的制备路线和处理方法，对以钛、锰、锌、铁、钴等过渡金属氧化物为活性组分的纳米催化剂表面结构进行多角度的调控，获得多种表面结构不同的纳米催化剂对比样品，并以臭氧化降解水中苯酚、硝基苯的反应为探针反应，考察纳米催化剂的表面结构与催化性能的关联，研究纳米催化剂在臭氧化水处理中的作用机理，为开发新型纳米催化剂、促进环保事业快速发展作出贡献。

借助水热、回流等简便方法，设计合成了纳米氧化钴、氧化锌、氧化锰、铁酸镍、铜钴复合氧化物等多种性能优越的纳米催化剂，考察了部分催化剂的催化活性中心和臭氧变化后的活性物种，深入研究了部分催化剂与臭氧分子的作用机理，基于氧化钴、氧化锌、铁酸镍催化剂深入研究了制备条件、表面结构对催化活性的影响，基于铁酸镍催化剂在国际上首次提出了水分子对液相催化臭氧化的关键作用，基于氧化锰催化剂在国际上首次提出晶体微观结构与催化活性中心的关联，基于铜钴复合催化剂研究了纳米尺度下不同组分在臭氧活化中的协同效应。在上述研究基础上，开展了多种催化剂、纳米材料在催化酯化、催化环氧化、光催化和分析检测中的新应用，拓展了研究领域，取得了系列新发现。主要研究成果目前已经发表标注SCI论文15篇，获授权发明专利5项，获得中国石油与化学工业联合会2011年度技术发明奖二等奖1项。本课题资助下取得的成果另有正在投稿审理的英文文章6篇，预计在2013-2014年将陆续发表，届时将及时向基金委报送。