基于导线增强无电沉积法功能化碳纤维电极的活体电化学分析

To improve the sensitivity and the electrode anti-fouling properties of the electrochemical methods for brain neurotransmitters in vivo, a proposal “Functionalization of carbon fiber microelectrodes via wire-enhanced electroless deposition for in vivo electrochemical analysis” was put forward. The aim of this project is to develop novel electrochemical methods for the detection and quantification of brain neurotransmitters (5-hydroxytryptamine, dopamine, hydrogen peroxide, etc) with functional carbon fiber microelectrodes in vivo. The main research work includes: to design and fabricate metal nanoparticles modified carbon fiber microelectrode using wire-enhanced electroless deposition method to improve the sensitivity; to design and fabricate metal nanoparticles and conducting polymer modified carbon fiber microelectrode using polymer-enhanced electroless deposition method to improve sensitivity and anti-fouling properties of electrochemical methods for monitoring of brain neurotransmitter; to study applications of the electrochemical methods developed in cultured rat brain slices and in living rate brains under the electrical and drug stimulations; to explore neurochemical mechanisms of brain nervous system disease with developed methods. The research results obtained in this project will provide the scientific methods to study generation of brain nervous system diseases, and promote the research process of brain scientific in the molecular level.

针对脑神经电活性物质检测中活体电化学分析法灵敏度低和碳纤维电极易污染的问题，本项目提出基于导线增强无电沉积法功能化碳纤维电极的活体电化学分析研究。拟以脑神经电活性物质(5-羟色胺、多巴胺、过氧化氢等)为检测对象，结合金属纳米材料信号放大和电化学催化增强技术，建立高灵敏度、高选择性的活体电化学分析新方法。重点筛选低氧化还原电位的导线连接碳纤维，发展导线增强无电沉积法，制备金属纳米粒子功能化碳纤维电极；利用电化学聚合法构建荷负电聚合物功能化碳纤维电极，发展聚合物增强无电沉积法，研制抗污染能力强的纳米材料功能化碳纤维电极。进一步构建脑神经活体原位电化学分析新方法，动态监测鼠脑内神经电活性物质浓度的变化规律，从分子层面探究脑神经系统疾病发病的化学本质。本研究将为活体电化学分析研究提供新方法，为理解脑神经系统疾病的发病机制提供一定的实验基础。

针对脑神经电活性物质检测中活体电化学分析法灵敏度低和碳纤维电极易污染的问题，本项目围绕脑神经系统疾病生理活性物质高灵敏度、高稳定性、高选择性活体分析新方法研究开展工作，重点开展了脑神经电活性物质电化学分析新方法的研究，拓展开展了非电活性物质荧光分析新方法的研究，取得了一系列创新性研究成果。1）在开展脑神经电活性物质电化学分析新方法研究方面，利用导线增强无电沉积法、自终止无电沉积法和缺陷驱动无电沉积法，结合金属纳米粒子信号放大策略，建立了3种基于功能化碳纤维电极和碳纳米电极高灵敏度检测多巴胺、过氧化氢电化学分析新方法；利用导线增强无电沉积法和电聚合法，结合金纳米粒子信号放大和过氧化聚吡咯静电排斥策略，建立了1种基于功能化碳纤维电极高灵敏度、高稳定性检测5-羟色胺电化学分析新方法；利用5-羟色胺与适配体之间的特异性结合能力，建立了1种高选择性检测5-羟色胺的电化学分析新方法。2）拓展开展了非电活性物质的荧光分析新方法研究，设计合成了2种发光效率高、可进入细胞的功能化新型环铱金属配合物，研究了新物质的构效关系，将其应用于氢离子和亚硫酸氢根荧光成像分析，揭示了外界刺激下大肠杆菌内的氢离子和细胞内的亚硫酸氢根浓度的实时变化。在Analytical Chemistry、Chinese Chemical Letters、Microchimica Acta等期刊发表论文9篇。2020 年“调控离子传输的活体分析新原理和新方法”获中国分析测试协会科学技术奖-CAIA奖一等奖（第五完成人）。培养毕业硕士研究生2名。本项目的研究成果为活体分析提供了新的方法和思路，将促进活体分析化学研究的发展。