基于电场诱导的核酸混合自组装分子膜属性控制原理和方法研究

本课题以研究提高电化学生物检测性能的新原理新方法为目标，提出用外加电场诱导极性核酸分子控制电极表面核酸分子密度和减少自组装分子膜中缺陷的新方法。主要研究电场诱导下核酸分子和烷基硫醇分子在电极材料表面吸附、成核、生长的规律和机制。课题利用核酸长链极性分子受外加电场诱导，发生延展拉伸的现象，综合考虑分子间相互作用力、分子和电极材料表面的结合能、分子在外加电场下的电荷质量的迁移、薄膜缺陷形成等不同因素的影响，选择单链DNA/PNA、琉基己醇分子和金电极材料，研究不同电场分布、溶液浓度、混合顺序、生长时间及后处理条件对薄膜电化学性质、核酸探针密度、缺陷密度的作用规律和作用原理，获得基于电场诱导的简单易行、低成本的自组装分子膜属性控制方法。该课题的预期研究成果将对提高电化学生物检测的灵敏度和稳定性起到积极的推动作用。

自组装单分子膜是活性分子通过化学键自发吸附组装形成的有序分子体系，广泛应用于机械润滑、表面改性和功能表面设计等。以核酸、硫醇类有机分子形成的核酸混合自组装分子膜具有成膜稳定和设计多样化的优点，有望应用于分子探测领域。但薄膜缺陷高和有效核酸探针密度低是该分子膜制备的两大难题，也极大制约该类分子膜的应用前景。本工作以提高分子膜的检测性能的新原理新方法为目标，提出用高浓度硫醇二次填充、外加电场诱导、微纳表面织构等控制核酸探针密度和减少分子膜缺陷的新方法。主要研究了核酸分子和烷基硫醇分子在金电极表面吸附、成核、生长的规律与机制，以及不同电场强度、溶液浓度、混合顺序、生长时间及后处理条件对分子膜性质的作用机理和控制原理。研究发现电场诱导、硫醇二次填充和表面织构等方法显著增加表面探针密度、减少缺陷，且实现方式简单、易于工业实施。同时发现分子膜的属性有强核酸碱基依赖性，不同碱基的分子结构决定分子膜的探针密度、结合力和缺陷类型。该工作的研究成果不仅对电化学生物检测灵敏度和稳定性的提高起到积极推动作用，对揭示机械表面分子吸附和相应摩擦、润滑机理也有重要参考价值。