脉冲等离子体耦合介孔炭凝胶催化氧化难降解化工废水

精细化工行业产生大量的难降解有机废水，废水中含有的有毒有害难降解有机污染物给生态环境造成严重破坏。这些废水中存在的污染物种类多、浓度范围广，现有废水处理技术难以适应。本研究提出一种新颖的脉冲等离子体原位催化氧化反应体系，将具有良好导电性的介孔炭凝胶作为三维流化电极，在低能量输入下发生等离子体放电，通过吸附富集在炭凝胶上的污染物与放电产生的活性物质在介孔中发生原位等离子体催化氧化反应，在实现污染物高效去除的同时炭凝胶得到原位再生。本项目将重点开展介孔炭凝胶的结构和界面性质、脉冲等离子体产生活性组份的有效调控、等离子体-炭凝胶催化反应协同机制等方面的研究。研究成果将为脉冲等离子体技术处理难降解有机化工废水提供理论参考。

炭凝胶的应用是目前国内外材料研究领域的热点课题之一。本课题采用溶胶－凝胶法制备了一系列金属掺杂型和非掺杂型的凝胶材料，以有机污染废水中的特征污染物邻二氯苯和腐殖酸为处理对象，研究了炭干凝胶材料吸附和催化臭氧氧化去除微污染源水中有机污染物的过程。.本课题采用SEM、TEM、XRD、XPS、氮气吸附脱附和压汞仪等技术对金属掺杂型和非掺杂型凝胶材料的表面物化性质进行了系统研究，得出：非掺杂型凝胶材料的表面凝胶微粒尺寸随有机前驱物和催化剂摩尔比增大（R/C＝200-1500）而增大，R/C为800时，所得凝胶的表面积为546 m2/g，中大孔分布在20-80 nm区域，且中孔体积达1.31 cm3/g；Fe、Mn掺杂型干凝胶XFe-12和XMn-13中均存在三价金属氧化物等活性物种，且金属颗粒在载体上获得较好的分散性。.采用非掺杂型炭干凝胶作为吸附剂对目标污染物进行吸附性能研究。吸附动力学及平衡吸附实验研究表明，吸附剂的比表面积大小是影响其对邻二氯苯吸附性能的主要因素，比表面积大小为518 - 546 m2/g的３种炭干凝胶（CX200、CX800和CX1500）均能较好地吸附邻二氯苯；腐殖酸吸附与中孔体积有关，具有较大中孔体积的CX800对腐殖酸的吸附性能优于CX200和CX1500。与常用炭质吸附剂相比较，CX800吸附邻二氯苯和腐殖酸的性能均优于活性炭和碳纳米管。.采用金属掺杂型干凝胶作为催化剂对目标污染物进行催化臭氧氧化性能研究。结果显示，XFe-12和XMn-13的添加使得邻二氯苯的去除率由单独臭氧氧化时的44%分别提高至58%和72%；叔丁醇的使用证实催化臭氧反应过程中羟基自由基的存在。XFe-12和XMn-13较好的催化性能归因于催化剂中三价金属氧化物的存在及金属较好的分散性。催化剂稳定性研究表明，XFe-12和XMn-13的金属溶出量少，具有较好的稳定性，是一种高效稳定的臭氧体系催化剂。