键合型g-C3N4/碳纳米管复合材料的原位合成及其可见光催化活性研究

研制和开发高效、稳定的可见光催化材料对解决能源短缺和环境污染具有重要的科学意义和实用价值。针对可见光催化剂光催化量子效率低和光催化氧化性能差的关键科学问题，本项目拟探索设计与合成键合型g-C3N4/碳纳米管复合材料的有效途径。拟将经表面修饰的碳纳米管和有机半导体g-C3N4纳米粒子通过化学键桥连，原位合成键合型g-C3N4/碳纳米管复合材料。研究碳纳米管共轭大π键与g-C3N4表面键合方式对催化剂的结构、光化学光物理性质、光激发电荷空穴分离、迁移以及光催化活性的影响规律。通过光电化学研究和降解产物的研究，揭示共轭大π键与g-C3N4复合体系的电子迁移规律，阐明改性后催化剂活性提高的本质，研制出具有高活性、高稳定性的可见光催化剂。该研究对光催化作用机理的深入理解，特别是如何有效降低有机半导体中光生载流子的复合几率具有重要意义,为新型可见光催化材料以及光电功能材料的研究提供了新思路。

研制和开发高效、稳定的可见光催化材料对解决能源短缺和环境污染具有重要的科学意义和实用价值。针对g-C3N4可见光催化剂光生载流子复合率高和光利用率较低的关键科学问题，本项目主要采用碳纳米管负载、掺杂和形貌控制方法对g-C3N4进行改性，研究结果包括：(1)合成键合型碳纳米管/g-C3N4复合材料。通过肽键桥连作用，使碳纳米管的共轭大π环与g-C3N4表面键合，碳纳米管与g-C3N4的有效键合是催化剂光催化活性提高的主要原因，键合后，g-C3N4的光响应带隙无明显变化，但碳纳米管为受激g-C3N4提供了电子转移通道，提高了催化剂的光生载流子分离效率和光催化活性稳定性。增加碳纳米管的负载量虽可提高复合光催化材料的比表面积，但过量的碳纳米管与g-C3N4间无化学键桥接，且碳纳米管宽光谱吸收特性阻碍g-C3N4对可见光的吸收，这是催化剂过量负载后活性降低的原因；(2)首次在g-C3N4体相中引入氧原子、造端氨基缺陷，有效缩短了g-C3N4的光响应带隙，提高了催化剂对可见光的利用率；(3)以三聚氰酸为g-C3N4的聚合阻断剂，控制其生长空间，得到具有高比表面积的二维纳米片状或三维多孔状g-C3N4，获得高活性的可见光催化材料。该研究对g-C3N4光催化作用机理的深入理解，为新型可见光催化材料以及光电功能材料的研究提供了参考。