富锂反钙钛矿超离子导体全固态锂离子电池基础研究

All-solid-state lithium ion battery based on inorganic solid electrolyte, is one of the best solutions to improve key electrochemical performances of lithium-ion batteries, such as cycle life, suitable temperature range and energy density, etc, and therefore research on inorganic solid electrolytes has attracted enormous attention. Lithium-rich anti-perovskite solid electrolyte Li3OCl that was first designed and explored by the applicant possesses ultrahigh lithium ion conductivity of ~2 mS cm-1 at room temperature and has very bright application promise. This project is to design, synthesize and optimize the solid electrolyte materials based on three key issues of lithium-rich anti-perovskite solid electrolyte, i.e. the structure-activity relationship of material structure including amorphous structure, and solid-solid interface effect. Then, synthesizing and assembling lithium ion batteries and thin film batteries with high capacity; understanding the lithium ion conducting mechanisms by combining DFT calculations and electrochemical testings; analyzing and discussing the relationships of lithium conducting dynamics and lithiation/delithiation phase transition by using lattice dynamics analysis; exploring and summarizing the underlying lithium conduction regulations. By solving these basic scientific problems of lithium-rich anti-perovskite superionic conductors, we will accelerate the commercialization of all-solid-state lithium ion battery.

基于无机固态电解质的大容量全固态锂离子电池是提高当前锂离子电池安全性、循环寿命、适用温度范围和能量密度等诸多关键电化学性能的最佳方案之一，因此无机固态电解质的研究得到众多研究者的密切关注。由申请人率先设计并研究的富锂反钙钛矿超离子导体Li3OCl的室温离子电导率可达2 mS cm-1，是一种非常具有应用前景的无机固态电解质材料。本项目从电解质材料结构与性能“构效关系”、非晶态结构与性能“构效关系”、“固-固”界面效应这三个需要迫切解决的关键科学问题出发，设计、合成并优化固态电解质材料，可控制备并组装大容量锂离子电池和薄膜电池，并结合DFT计算来理解锂离子的扩散机制，通过晶格动力学分析探讨锂离子传输动力学与脱嵌锂结构相变的关系，探索并总结出离子传导的普适性规律，研究基于富锂反钙钛矿超离子导体的全固态锂离子电池的基本科学问题，加快推动固态锂离子电池的商业化进程。

本项目围绕富锂反钙钛矿超离子导体固态电解质的核心技术难题，攻关固态电解质的电导率问题，与电极的兼容性问题，固态电池中固-固界面问题，非晶态固态电解质问题，以及集成实验与理论方法探讨锂离子传输机制。我们优化固态电解质的合成工艺，通过合成方法的改进提高固态电解质的纯度，同时优化复合固态电解质的制备流程，制备出高电导率、高热力学和电化学稳定性的固态电解质。与此同时，我们改进和开发多种新型固态电池的组装和成型工艺，制备出多种新型固态电池，并开发出基于薄膜固态电解质的全固态薄膜电池。研究以反钙钛矿固态电解质研究为主，同时攻克复合固态电解质的相关问题，界面问题，器件的初步研究，将引领下一代固态电解质及固态电池的发展。项目共发表文章33 篇，申请专利28项（已获授权11项），培养研究生22名，项目组成员获广东省科技奖自然科学奖二等奖。以本项目为研究基础的一部分，申请获批4个国家、省、市重点实验室和10余项攻关和研究项目。