青藏高原臭氧光化学生成观测与模拟

Surface O3 is notorious greenhouse gas and gas pollutant that affects both human health and biosphere diversity, and primary precursor of OH radical. O3 photochemistry is active in the Tibetan Plateau, and tends to be enhanced under the influence of global change. As such, O3 photochemistry has the potential to significantly alter the daytime O3 concentration, aggravating the negative environmental impacts of O3 pollution. Previous study only obtains the distribution of O3 concentration, but fails to quantify the photochemical production of O3 in the Tibetan Plateau. The comprehensive observation of parameters concerning O3 chemistry and observation-based model simulation is therefore essential in understanding the O3 photochemistry and O3 pollution control in the Tibetan Plateau. Plus, systematically evaluation of how the anthropogenic emission of pollutants in surrounding countries and areas, such as middle Asia and South Asia, influences O3 photochemistry and its future trend, provides necessary scientific support to the Belt and Road strategy..Here, we plan observation-model comparison of O3 photochemical production in the Tibetan Plateau to answer two questions. First, how fast is the photochemical production of O3? Secondly, how is the photochemical production of O3 responding the increasing NOx concentration in the Tibetan Plateau. Our research team and the observation station of the Institute of the Tibetan Plateau Research have reached preliminary intention on cooperation. We also possess the key technique for measurements and achieve important research results that is closely related to the planned study.

地表O3是温室气体，又是影响人体健康和生态系统多样性的污染气体，还是OH自由基的主要前体物。青藏高原O3光化学生成活跃，且随NOx浓度的潜在提升有积累放大的趋势，能显著提升日间O3浓度，恶化其负面环境效应。以往研究多关注O3浓度分布，尚未准确定量O3光化学生成速率。因此，青藏高原O3光化学的全面观测和基于观测的模拟，对于深入理解青藏高原O3光化学具有重要科学意义，对于青藏高原O3污染控制具有重大现实价值。同时，系统分析中亚南亚等地区排放对青藏高原O3光化学生成现状和未来趋势的影响，能为 “一带一路”国家战略提供科学支撑。本研究拟比对青藏高原O3光化学生成的间接测量、直接测量和模型模拟，回答两个科学问题：一、青藏高原O3光化学生成速率如何？二、青藏高原NOx调节O3光化学生成速率的非线性关系如何？研究团队和青藏高原研究所站点初步达成合作意向，掌握关键测量技术，具备前期研究基础。

青藏高原臭氧污染极具特色，表现为浓度水平明显高于全球背景，对流和平流传输强烈而对臭氧收支贡献明显，以及臭氧化学具有背景代表性等。本项目回应青藏高原腹地背景大气环境中臭氧化学收支的量化需求，设计了臭氧化学生成（OPR）直接测量结合化学模式解析的实验思路，以期明确量化青藏高原背景地区臭氧污染的大气化学贡献和大气化学特征。本项目圆满完成两方面研究目标。一、 第一版和第二版OPR测量系统不但是国内首批臭氧生成速率直接测量系统的建设尝试，现有体统表征数据表明第二版OPR测量系统的检测下限为1.5 ppb h-1（3SD），不确定性优于10% （不确定性主要来源于避效应校验、 NO2和O3差值测量以及OPR模拟不足），适用于城市和区域大气环境。二、 针对青藏高原腹地背景大气环境中臭氧化学收支量化，本项目收集了第一手氮氧化物（NOx）、挥发性有机物（VOCs）和大气自由基（HOx-ROx）测量数据。因此，本项目首次实现了纳木错地区完整地臭氧化学测量，并为臭氧化学量化模拟提供了坚实数据基础。纳木错地区臭氧化学生成受气团来向影响，日间臭氧化学生成累积由负值到最高8 ppb，因此可以成为区域臭氧分布的重要收支项。本项目所获得数据将共享到青藏高原数据共享平台上；NOx测量和OPR测量系统等集成成果已形成技术报告，将提交到“中国大气复合污染的成因与应对机制的基础研究”重大研究计划数据共享平台上。此外，基于青藏高原外场实验的困难，以及本项目中若干新技术发展和新数据获得过程中逐渐识别和突破技术难点，文章发表相对滞后，但至今也已经支撑3篇SCI文章的写作和投稿，预期还有2-3篇SCI成果待总结发表。