大气相干性多组分氮氧化合物同时测量和源解析方法研究

The in-depth analysis of atmospheric pollution sources is the key basis for scientific control of air pollution. This research project aims to develop a novel multi-wavelength quantum cascade laser (QCL) spectroscopy technique for in situ atmospheric HONO and NOx measurement with high time resolution and high precision. By employing a novel mid-infrared multi-wavelength QCL and a self-established multi-path absorption cell, the influence factors (such as laser pulse fluctuation, sampling pressure, data acquisition strategy and signal processing method) on system measurement precision, the coherence between oxynitride and pollution sources analysis will be in-depth investigated. A novel QCL spectroscopy system and the related theoretical model for atmospheric coherent oxynitride detection will be developed with a measurement precision of sub-ppb and a response rate over 1Hz, which will provide a new and effective method for in-depth analysis and precise identification of China's air pollution sources.

大气污染源的深度解析是科学治理大气污染的关键依据。本课题拟采用国际上最新报道的新型量子级联激光技术，以大气气态亚硝酸(HONO)和NOx为研究对象，开展基于多波长量子级联激光光谱的大气相干性多组分氮氧污染物的原位高时间分辨率、高精度测量方法研究。利用三波长量子级联激光器，结合自行设计的长程吸收池，围绕影响系统测量精度的因素(激光脉冲波动、气体采样压力、数据采集策略、信号处理方法)，及氮氧化合物之间的相干性和污染物的来源分析进行深入和细致的研究，预期建立一套基于新型多波长量子级联激光光谱技术的大气多组分相干性氮氧化合物的原位测量系统和相关理论模型，实现sub-ppb测量精度，响应率可达1Hz以上，为我国大气污染源的深度解析和精准识别提供一种新的有效手段。

针对大气氮氧化物对大气环境和气候变化的重要影响，本项目结合高灵敏度、高分辨率量子级联激光光谱技术开展了大气相干性多组分氮氧化合物同时测量和源解析方法研究。项目研究过程，利用新型量子级联激光器和自主设计的长程光学气体样品池建立了一套高灵敏度量子级联激光光谱分析系统。围绕影响实验系统测量精度的因素，开展了激光器调谐特性、气体采样参数、数据采集策略等实验方面优化研究，系统检测灵敏度可达sub-ppb量级，响应率可达1Hz以上。针对氮氧化合物光谱信号处理方法，分别基于Python和Labview软件程序建立了分子吸收光谱多功能仿真平台和光谱信号实时处理分析软件界面。结合自行测量的实验数据和中国环境监测总站网络平台提供的数据，利用HYSPLIT模型开展了大气污染源的相干性和追溯分析，分析结果和相关文献报道具有很好的一致性。项目研究成果为开展大气多组分氮氧污染源的同时测量和精准溯源提供了一种新的有效分析手段，可推广应用到大气关键性污染物O3及其他大气污染物的分析研究。