贵金属纳米颗粒自组装增强二维材料光致发光的性能和机理研究

In order to develop photonic materials with high optical response, we present a new idea of a heterogeneous integration of two-dimensional self-assembled films of noble metal nanoparticles (NM NPs) and two-dimensional transition metal dichalcogenides (TMDs) thin films. Based on the tunable two-dimensional plasmon-exciton confined domain system, collective effect of surface plasmon resonance (SPR) of NM NPs self-assembly work as a pump to enhance the photoluminescence (PL) gain of TMDs, and control the light-matter interaction. It is expected to have a precise defined response to the whole set of new optical applications. This project aims to solve the shortcomings of the existing low deposition rate which restricts system response and develop a new type of plasmon-exciton photoelectronic composite material with high coverage area. It systematically studies the structural parameters, self-assembly patterns and array spacing of SPR excitation source materials. The influence of the material composition coverage on the photonic gain of the integrated system is revealed, and the tuning mechanism of the SPR-lattice interaction in the heterogeneous integration system of the two-dimensional self-assembled film and the two-dimensional TMDs film is revealed. This study can provide new design strategy and implementation methods for the design and development of photonic devices with high optical response efficiency.

为了发展更强光学响应的光子材料，本项目提出贵金属纳米颗粒（NM NPs）的二维自组装薄膜与二维过渡金属硫化物(TMDs)薄膜异质集成的思路，基于等离子激元—激子相互作用调控强限域体系光子性能的构建策略，利用NM NPs自组装特有的集体表面等离子激元共振（SPR）效应作为激发泵浦，增强TMDs的光致发光（PL）增益，实现从弱到强可控调制光—物质的相互作用，有望得到具有精确定制响应的整套新的光学应用。旨在解决目前所存在的低沉积覆盖率制约系统光增益的缺点，发展高覆盖面积的新型等离子激元—激子复合材料，系统研究SPR激发源材料的结构参数、自组装方式及排列间距等因素对TMDs材料光吸收和光发射的影响，深入理解材料组分覆盖率与集成系统光增益的内在关联，揭示二维自组装薄膜与TMDs薄膜异质集成体系中SPR-晶格的作用机理。该研究可为高光学响应的光子器件的设计与研制提供设计思想与实现途径。

二维材料由于比较薄的片层厚度限制了对光的吸收，从而制约了其光致发光（PL）强度的进一步提高。因此，需要复合其他材料组元来增强MoS2的 PL响应能力。在种种激发手段中， 把具有局域表面等离激元共振（LSPR）效应的贵金属纳米材料与MoS2复合以提高其PL响应，成为最具前景的方法之一。.该项目的主要内容包括：（1）可移植的自组装NM NPs单层薄膜生长及参数优化；（2）大面积连续二维TMDs薄膜的生长及参数优化；（3）二维NM NPs—TMDs异质集成材料的构筑及其PL性能研究。本项目研究了制备工艺简单、重复性好、层数可控的二维自组装NM NPs方法，及大面积均匀的TMDs薄膜的生长方法，获得了高覆盖面积的NM NPs—TMDs复合材料，实现了集成组分之间的大面积覆盖。.研究工作的重要结果包括：（1）探寻NM NPs尺寸、自组装单元之间的颗粒间距等重要因素对复合组分之间覆盖率的影响，获得了最优SPR激发条件；（2）建立了自组装超晶格—SPR体系的光学响应，揭示周期性密排的NM NPs薄膜的集体SPR激发机制，阐明自组装NM NPs—TMDs材料PL光性能的调制机理；（3）该项目旨在通过机械复合方式构筑得到Au 纳米颗粒（NPs）自组装薄膜-MoS2 纳米片（NSs）二维复合纳米材料，来获得增强的PL效率。但实验结果显示该复合材料的PL效应并未增强，而是出现PL猝灭，对该现象进行了系统的解释；（4）该项目还研究了不同衬底在2D MoS2 NSs生长过程中的作用。.本项目通过研究二维自组装NM NPs单层薄膜与二维TMDs材料所集成的异质复合材料，探索以理解在纳米尺度上光—物质相互作用的调控机制。基于自组装小尺寸球形LSPR的激发泵浦，大面积异质集成结构的独特激发方法，揭示了复合材料组分之间的结构参数、覆盖率和光增益的内在关联。该研究具有重要的基础研究意义和实际应用价值，可以在纳米尺度研究并设计复合材料的微观结构，探索提高材料结构稳定性和优化光性能的纳米材料制备，将会为下一步提高纳米光电器件、生命医学、表面增强光谱、传感、检测、标记等技术提供扎实有用的实验和理论依据。