基于双光频梳的燃烧场吸收光谱诊断技术基础研究

This project aims to perform multi-species, multi-property and in-situ measurements in combustion environments using frequency comb based laser absorption spectroscopy. We have studied the combustion diagnostics using tunable diode laser absorption spectroscopy (TDLAS). However, the diode laser has a limited tuning range. One diode laser can normally be used for a specific species, which is unsuitable for high pressure and multi-species measurements. Dual comb spectroscopy is capable of broadband absorption detection with unprecedented spectral resolution and speed. This project will develop the heterodyne interferometry method and the cavity-enhanced absorption strategy in combination with the frequency comb. We will demonstrate the technique for multi-species and multi-property (e.g. temperature, species and soot) measurements in a pre-mixed laminar flame and shock tube. We will also develop the line-mixing theory for modeling the gas line-shape function at high pressures.

本项目基于新型光频梳光源频谱宽、脉宽窄、频率稳定度高等特性，通过红外吸收光谱技术实现燃烧场温度和组分的高精度、实时在线测量。我们前期工作已经研究了可调谐二极管激光器吸收光谱技术（TDLAS）在燃烧诊断中的应用，但二极管激光器波长调谐范围有限，一台激光器往往只能用于一种特定的气体组分，并且不适用于高压燃烧场的测量。双光频梳光谱是一种新型光谱探测技术，利用脉冲光源频域上等间距分布的一系列极窄光谱谱线，实现气体组分的精确光谱分析。本项目将采用双光频梳外差干涉法实现红外吸收光谱测量，深入研究腔增强光频梳吸收光谱技术，以平面预混火焰炉和激波管为实验平台，研究平面预混火焰气体组分、碳烟和温度场同时在线测量方法，建立多种气体分子高温（1000-2000K）、高压（10-50atm）光谱数据库，探讨高压分子光谱的线型函数表达及其修正模型，为实现高压燃烧场的准确、实时、在线测量提供重要科学依据。

本项目研究了基于光纤飞秒激光器的双光频梳红外吸收光谱技术，实现了燃烧场重要组分及温度的准确、快速、在线测量，为双光频梳光谱技术在燃烧诊断的广泛应用提供重要科学依据，主要研究成果包括以下五方面内容。首先，设计和搭建了单激光泵浦双波长锁模光纤激光器，采用单壁碳纳米管锁模器锁模，通过波长复用的方式产生中心波长1533nm和1543nm的脉冲光，重复频率61.15MHz，且获得稳定的重复频率差1205Hz。第二，研究了单激光泵浦双光频梳外差干涉测量方法，信号脉冲光通过待测气体后耦合进入保偏光纤用于相干探测，区别于传统的预设固定采样率的连续数据采集方法，本项目提出了同步信号采集技术，实现毫秒级的光谱数据采集。第三，研究了腔增强吸收光谱技术，光学腔采用反射率99.966%的高反镜构成，采用Pound-Drever-Hall方法实现激光波长与光学腔纵模的锁定，通过与单通吸收光谱信号对比，腔增强光谱技术将测量信号提高近三个数量级，验证了高精细光学腔对吸收光谱测量灵敏度的显著增强效应。第四，开展了基于双光梳光谱技术的燃烧诊断研究，设计了多次反射吸收光路提高检测灵敏度，平面火焰炉放置在多通光学系统中心，有效光程提高19倍。系统性研究了光谱系统的分辨率、信噪比以及非均匀流场干扰等参数，成功测量了甲烷/空气平面预混火焰以及乙烯/空气碳烟火焰的光谱特性。最后，基于不同应用领域对光谱参数优选的需求，本项目开发了一套适用于程序化、自动化光谱分析的计算方法，用于火焰炉及激波管燃烧激光诊断的光谱参数选择，并研究了激光诊断在激波管光谱参数测量以及反应动力学研究的应用，测量了一氧化氮分子的吸收截面，系统性研究了硝基甲烷热解反应机理及动力学参数，并进一步理论及实验研究了烷烃、醇类等燃料分子的燃烧反应动力学机理。