异金属硫属化物光催化材料的离子热合成与性能研究

Supported by the National Natural Science Foundation of China (NSFC) (nos. 21001104), a new synthetic method for novel crystalline metal chalcogenides namely ionothermal synthesis has been successfully developed. Supported by the project, the applicant has published six papers in journals with high impact factor, including one as first author in Angew. Chem. Int. Ed. On the basis of the preliminary work, the emphases of this research proposal focus on the ionothermal synthesis and photocatalytic property study of novel heterometallic chalcogenide compounds, in particular those with hierarchical mesoporous structure. In the synthesis of these compounds, the ionic liquids function as solvent, structure-directing and stabilizing agent. We will explore how the structure, type, and functionalization of the ionic liquids and the synthesis conditions such as auxiliary solvent and microwave-assisted condition would effect the structure, morphology and photocatalysis performance of the resulting materials. Finally, this research aims at providing an efficient and large-scale synthesis method towards heterometallic chalcogenides with excellent photocatalytic properties.

在青年基金项目资助下，成功探索出离子热合成晶态硫属化物的新途径。项目开题至今已在高影响因子杂志上发表SCI论文6篇；其中一篇以第一作者发表在《德国应用化学》上。以此为基础，本项目将以性能为导向，发挥离子液体的溶剂、稳定剂及结构导向剂的多重作用，在离子液体中获得具有新颖结构特别是分级结构介孔异金属硫属化物，重点研究其光催化性能。探索离子液体的结构、种类及功能化，辅助溶剂，以及微波辅助等合成条件对产物的结构、形貌及光催化性能的影响规律，实现具有优良光催化性能的金属硫属化物材料的高效、快速和宏量制备。

离子液体作为一类超级溶剂已被广泛应用于各类无机材料的合成，但在晶态硫属化物合成领域的研究则刚刚起步。离子液体特殊的离子环境有利于获得传统分子溶剂难以合成的新结构。本项目首次提出利用离子液体和金属配阳离子为共模板合成晶态硫属化物的策略，制备了若干具有新颖结构的硒代锡酸盐多孔结构化合物，并研究了金属配阳离子和离子液体的共模板作用机制。并利用微波离子热反应快速合成系列纳米尺寸的In-Q-ILs (Q = S, Se) 前驱体，利用该前驱体良好的反应性制备了若干例铟基（异）金属硫属化物。首次发现离子液体阴、阳离子独特的结构剪裁作用对于形成分立结构的重要作用。另一方面，本项目突出以光催化性能为导向的结构设计，重点研究了这些化合物的光催化性能。其中，T2,2簇基二维结构化合物(Bmmim)2In2Sn2Se7.5(Se4)0.5具有快速的可见光催化降解甲基橙（MO）性能；系列具有T3分立阴离子簇结构的化合物[Bmmim]5[In10Q16Cl3(Bim)] (Q = S, S/Se, Se, Se/Te)具有可调的光吸收边，表现出从紫外到可见的光催化降解甲基橙（MO）性能；Cd-In-Q (Q = S, Se) 基T4和T5分立结构则表现出良好的光催化产氢活性。我们的研究不仅拓展了金属硫属化物合成新方法，同时对于解决我国能源和环境污染问题具有重要的现实意义。. 在项目执行期间，共发表SCI论文11篇，其中6篇影响因子大于4.0。授权国内发明专利1项。发表会议论文7篇（其中一篇获优秀墙报奖）。协助培养博士毕业生2名、硕士毕业生1名；指导在读硕士研究生3名。圆满完成项目计划书中的各项任务。.