基于金属铱的双金属催化反应方法学开发

Transition metal catalysis has transformed the landscape of modern synthetic chemistry, with its impact reaching far beyond organic synthesis, and into other fields like biology and material science. Nowadays, most transition metal based synthetic methods involve the use of a single transition metal. If chemists can employ two (or more) transition metals in one reaction, and harness their reactivities in a synergistic fashion, more opportunities in methodology development will result. In this proposal, we will exploit the power of dual-metal catalysis to address the limitation encountered in the traditional iridium-catalyzed reaction. The major research areas include: 1) Ir/Cu dual catalysis; 2) Ir/Ag dual catalysis; 3) Ir/B dual catalysis; and 4) multi-metal, multi-component reactions.

过渡金属参与的催化反应给有机合成方法学带来了革命性的突破，并且已经对包括化学，生物，材料在内的多个领域产生了深远的影响。 传统的过渡金属催化一般只涉及一种金属的使用。不难想象，如果能够同时应用两种（或多种）过渡金属，并协同发挥各自金属的催化作用，那将会给过渡金属催化反应带来更多的可能。本申请将尝试开发基于双过渡金属的反应方法学，重点在于研究利用双金属催化反应策略来解决金属铱催化反应中的一些局限。主要内容包括，1）铱铜共催化反应；2）铱银共催化反应；3）铱硼共催化反应 4) 多金属多组分反应。

在本项目的支持下，项目组围绕“多金属催化反应开发”这一既定主题，探索了过渡金属Pd、Ir、Cu等与其他金属催化剂协同催化的潜力，实现了一系列单金属催化难以完成的转化，并在此基础上设计了一系列高效实用的有机合成方法学，为复杂活性分子的合成与修饰提供了一些新的工具，同时为开发其它多金属催化反应提供了思路。本项目的执行展示了如果能够在同一反应中应用两种（或多种）过渡金属，并协同发挥各自金属的催化作用，将会给过渡金属催化反应带来更多的可能。本项目开发的方法学成功应用于复杂天然产物和糖类化合物的衍生化中。