上转换纳米颗粒@多孔单晶TiO2的构建及在钙钛矿基太阳能电池中的作用机制

For improving the photoelectric conversion efficiency of solar cells to promote the application of some hot and difficult problems in this area, the new composites of upconversion nanoparticles@porous single crystal TiO2 will be designed and prepared based on incorporation high surface area and high carrier mobility transistor of porous single crystal semiconductor with wide spectral absorption of upconversion phosphors, to solve the problem of the light absorption, the separation of photogenerated electrons and holes, migration of charge carriers in solar cells. This project will investigate the new preparation method that based on self-assemble of colloidal crystals, and discuss its mechanism of action in perovskite-based solar cells. The project also clarifies the assistance effect of PVA gel in self-assemble of colloidal crystals on controlling the formation of microstructure and the impact mechanism of this functionalized upconversion nanoparticles@porous single crystal TiO2 material. This project will also establish the connection between the structure of this hybrid material with its electrical properties and optical properties, then investigate its action mechanism. This method will obtain efficient perovskite-based solar cells that incorporate the advantages of both upconversion nanoparticles and porous single crystal TiO2, providing valuable design information to promote the practical application of solar cells.

针对太阳能电池应用推广亟待解决的提高光电转换效率的热点和难点，从解决光吸收、光生电子和空穴对的分离及载流子的迁移入手，设计和构建基于上转换纳米颗粒@多孔单晶TiO2新材料，将多孔单晶半导体材料的高比表面积和高载流子迁移性质与宽光谱吸收的上转换磷光材料的优势耦合于一体，研究基于胶体晶体自组装技术实现该材料制备新方法，探讨其在钙钛矿基太阳能电池中的作用机理。阐明PVA凝胶化对自组装胶体晶体进行微观结构的控制作用，阐明功能化的上转换纳米颗粒@多孔单晶TiO2材料的形成机理，建立该新材料与钙钛矿CH3NH3PbI3杂化后其结构与其电性质、光学性质之间的内在联系并阐明其作用机制。得到集上转换纳米颗粒与多孔单晶TiO2材料优势于一体高光电转换性能的钙钛矿基太阳能电池，为推进太阳能电池实用化提供有价值的设计信息。

近年来太阳能光电转换材料备受关注，通过光伏作用，将太阳能直接转换为电能，可极大缓解未来能源和环境问题，具备重大研究价值。本项目主要针对太阳能应用推广亟待解决的提高光电转换效率的热点和难点，从解决光吸收、光生电子和空穴对的分离及载流子的迁移入手，设计和构建基于上转换纳米颗粒@多孔单晶TiO2新材料，将多孔单晶半导体材料的高比表面积和高载流子迁移性质与宽光谱吸收的上转换材料的优势耦合于一体，探讨其在太阳能电池中的作用机理。阐明功能化TiO2基复合材料的形成机理，以及新型钙钛矿基材料其结构与其光电学性质之间的内在联系并阐明其作用机制。.项目借助于结构导向剂在水热条件下成功合成了形貌规整、大小均一、结晶性好的六方相-NaYF4:Yb3+,Er3+上转换材料。创新性地利用蒸发诱导取向组装制备了NaYF4:Yb3+,Er3+@SiO2@TiO2介孔类单晶复合微球。用其作为散射层，增大了对全光谱的响应。发现单晶取向（101）面有利于提高染料分子的吸附量和光生载流子的输运，由此构建的新型的染料敏化太阳能电池效率提高了约1.3倍。创新性地设计和制备了多功能Fe3O4@TiO2@Ag-Au复合微球，采用时域有限差分（FDTD）模拟证实Au-Ag双金属纳米结构与Fe3O4@TiO2复合，可以显著提高“热点”效应，增强电磁场，其良好的磁性和光催化性能，实现了同时催化和原位表面增强拉曼散射（SERS）监测反应多功能于一体。借助于静电纺丝和静电喷涂，创新性地制备了钙钛矿量子点/聚合物纤维膜和钙钛矿量子点/聚合物，解决了钙钛矿基材料在水中稳定应用的难题。应用荧光共振能量转移原理，实现了在水相对生物蛋白、金属离子和pH的超灵敏检测。此外，还探索了柔性化自支持锂离子电池电极和过渡金属基电催化剂及金属空气电池的应用。.项目在Nano Today等期刊发表标注有本课题资助的论文33篇（其中ESI高被引论文2篇），被SCI他引800余次。引用期刊包括Chem. Rev.、Chem. Soc. Rev.等综述性期刊以及Nature Nanotech.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等专业期刊。申请国家发明专利5项，其中授权2项。获2015年高等学校科学研究优秀成果奖自然科学二等奖。四年指导毕业博士研究生5人，硕士研究生7人。