工业废气CO2连续资源化为碳酸酯的多相离子液体催化剂研究

本申请针对目前能源短缺所造成的"碳源危机"和CO2减排形势的需要，拟开展以工业废气CO2为原料连续合成碳酸酯的新型多相离子液体催化剂研究：通过化学键合的方法以功能化离子液体为活性组分，以高分子聚合物为载体，制备催化剂；通过对离子液体上官能团、载体合成条件和键合方法的调变及优化制备具有适宜酸碱性和空间构型的催化剂。该催化剂制备简单，物化性质可调，具有较高的催化活性和良好的稳定性，可同时用于固定床反应器中低浓度CO2与环氧化物环加成连续合成环状碳酸酯的反应；及低浓度CO2、环氧化物与甲醇"一锅法"连续合成碳酸二甲酯的反应。在催化剂性能研究过程中拟建立催化剂构型与其反应活性之间的构效关系，并进行动力学研究，探究反应机理。

针对能源短缺所造成的碳源危机和CO2减排形势需要，研制了一系列新型功能化离子液体（胍盐类、季磷盐类、双阳离子型离子液体），并将其用于催化以工业废气CO2为原料合成碳酸酯的研究。相比目前已有催化剂体系，本项目所研制催化剂在较温和的条件下即显示了较高的催化活性和稳定性，具有较好的工业价值和应用潜力。为克服均相催化剂所带来的产物分离上的困难，将具有高活性的功能化离子液体通过化学键合的方法固载至高分子载体表面研制出一系列的多相离子液体催化剂。这些催化剂具有制备简单、物化性质可调、热稳定性好、催化活性和选择性高、重复使用性能优异等优点，并可直接用于固定床反应器中连续合成环状碳酸酯和碳酸二甲酯，从而实现产物和催化剂的自动分离。为避免固载过程中活性位点的包埋，进一步提高固载型催化剂的活性，采用化学键合的方法嫁接离子液体至载体表面使催化剂活性位点选择性地暴露出来，从而极大地提高了其催化活性。此外，详细研究了离子液体结构（阴离子种类、阳离子种类、官能团类型、碳链长度等）对其性质和催化活性的影响，建立了催化剂构型与其反应活性之间的构效关系，探究了反应机理。