CO2矿物封存过程中的水镁石碳酸盐化反应机理研究

减少工业CO2的排放是本世纪应对气候变化的重要挑战之一。相对于其他封存CO2方式，矿物封存有着不易泄漏、原料丰富等优点，正在逐步成为科学界研究的热点。尽管前人对富镁矿物碳酸盐化反应已经做过一些研究，但对于复杂的碳酸化过程和反应机理依然不甚了解，存在着诸如如何在常温常压下合成菱镁矿，如何打破镁离子水合层以及矿物封存二氧化碳过程中镁碳酸盐矿物合成速率慢，产物控制难等问题。为此，本项目通过对不同尺度的CO2-H2O-Mg(OH)2多相反应过程研究，探索镁碳酸盐化反应机理以及各类镁碳酸盐矿物的结晶控制条件，建立快速定量测定镁碳酸盐矿物含量的方法，为提高矿物封存CO2反应速率提供理论与实验依据。

相对于其他封存方式，二氧化碳矿物化封存具有原料丰富、永久封存等优势。然而在将二氧化碳矿物化封存推广至工业应用之前，依然存在很多问题有待研究。其中如何加速富镁矿物在碳酸盐化进程中的溶解、以及产物的晶体成核与生长过程对于降低工业化的成本有着重要的意义。本研究选取了水镁石作为富镁矿物的代表，研究了其在与CO2反应进程中的溶解、成核、结晶等过程的动力学问题；并通过研制了新型设备，对气液固三相反应的流程进行监控，了解其质量传递过程。最终提供了一种利用水镁石中镁离子来封存工厂烟气中低分压二氧化碳的工艺流程。本项目重点从以下四个方面开展研究：.（1）基于二氧化碳封存的水镁石溶解动力学研究，发现该溶解反应符合Avrami经验模型，反应主要受表面化学反应控制；.（2）三水菱镁矿在纯水与不同浓度疏质子溶剂作用下的成核过程研究，结果表明动力学因素是三水菱镁矿晶核形成的主导因素，动力学机理可以Smoluchowski聚合模型来描述；.（3）二氧化碳碳酸盐化反应过程的气液固三相反应研究，研制出用于研究气-液-固三相反应体系的新型实验装置，获得三相反应系统中气液吸收以及固体沉淀过程的详细质量传递过程;.（4）用水镁石进行二氧化碳矿物化封存的技术研究，提出利用水镁石在弱电解质溶液在弱酸性条件下浸出镁离子，然后在碱性条件下进行CO2的传质吸收及碳酸盐的生成。由于该弱酸性溶液具有可循环使用的特点，能显著降低该过程的应用成本，具有工业应用的前景。.本项目完成了项目设计中的关键问题研究，并在此基础上对研究的工业化应用做了大胆的尝试。本项目发表论文6篇，培养博士、硕士各1人，指导本科生毕业论文6人。