基于介尺度结构分析的流化床甲烷化反应系统研究

The meso-scale behavior in the gas-solid fluidized bed methanation reactor is studied, and the typical form is the coexistence of gas-rich dilute phase and particle-rich dense phase where particle clusters are continuously gathering, diffusing and moving. According to the effect of local heterogeneous characteristics of meso-scale structure such as diameter and voidage of particle clusters, the new drag coefficient model suitable for coarse grid computing is developed. Simultaneously, the dynamic evolution model describing the meso-scale structure is established, then by adopting the stability constraint condition of minimizing the energy consumption for suspending particles, the meso-scale structure parameters and corresponding drag coefficient is obtained by the global optimization method. Further, the multi-scale model coupling micro-scale of kinetics in catalyst particles, meso-scale above and macro-scale of flow pattern transition over the fluidized bed methanation reactor is found using the mosaic strategy and solved by the commercial software. The mass, energy and momentum transfer between the particle clusters will be revealed by discussing the gathering, diffusing and moving of the catalyst particles in both dilute phase and dense phase, which indicates the mechanism for the formation and transition of these meso-scale structures. Furthermore, the proposed model can be capable of describing the rules of reaction, heat and mass transfer phenomena in multiphase flow, revealing the dynamic structures and their coupling relationship at different spatiotemporal scales, and provide a novel strategy for relating various scales, structure prediction and performance control.

研究气固流化床甲烷化反应系统中，反应混合气体聚集的稀相夹带，催化剂颗粒聚集的密相中颗粒微团聚并、破碎和移动等介尺度行为。特别针对介尺度结构的非均匀特性，如颗粒聚团直径、空隙率对气固曳力系数的不同影响，开发新的适用粗网格计算的非均匀曳力模型。在此基础上构建介尺度结构的动态演化模型，并结合悬浮颗粒所消耗能量趋于最小的稳定性约束条件，获得颗粒聚团直径、空隙率等介尺度结构参数及其所对应的曳力系数。在此基础上实现分子尺度的化学反应模型，介尺度结构动态演化模型，宏尺度流型过渡模型的镶嵌。通过对上述模型进行的求解，揭示气固流化床甲烷化反应器内的空隙率分布、气固速度分布、悬浮输送能量分布而引起的颗粒团聚物之间的质量、能量和动量传递。形成完整的揭示气固流化床甲烷化反应器内流动-传递-反应耦合过程的多尺度计算方法，并对跨尺度关联，结构预测和性能控制等科学问题的研究提出新策略。

国内天然气长期处于供不应求的现状，且缺口逐年扩大。天然气除了来源于化石资源之外，另一个主要途径就是人工合成。人工合成甲烷过程中最核心的化学反应是一氧化碳与二氧化碳的甲烷化，该反应是强放热的减分子反应。鼓泡流化床反应器的气固相间接触面积大，床内传热传质速率高，能够保持床层温度均匀，避免局部过热，反应器内的动态行为也能得到有效控制，非常适合甲烷化反应的进行。.本项目旨在解决流化床甲烷化反应系统中非均匀结构的科学分析问题。通过对鼓泡流化床反应器内的介尺度结构进行了详细的分析，考虑介尺度结构对曳力系数的影响，根据能量最小多尺度原理，通过引入压降平衡方程建立了基于全局结构参数的曳力模型，在此基础上，将非均匀曳力模型扩展至单个微元网格内，从而建立了广泛适用于A类、A/B类以及B类颗粒流化系统的基于局部结构参数的曳力模型，并分别针对这两种曳力模型开发出相应的高效而准确的算法。本项目得到的曳力模型经验证可以准确地预测鼓泡流化床内的时均固含率的径向分布，也能够捕捉到气泡直径随床层高度的变化规律。同时，在非均匀曳力模型的基础上，对比了二维模拟和三维模拟的差异，造成该差异的原因可能是越靠近反应器壁面，二维近似减少了气固相的流通面积。.同时，本研究在介尺度模型的基础上，开发出存在化学反应时的曳力模型。当存在化学反应时，随着反应的进行，各组分的组成及床层温度都会随着床层位置的不同而发生变化，组成和温度进而会影响气相的物性，从而影响气固相曳力。本研究发现，气相的密度相比于粘度对曳力的影响可以忽略，因此，最终将曳力系数表示为气相粘度和空隙率的函数，以此来表示存在化学反应时的介尺度曳力模型。进而，通过耦合宏尺度上的双流体模型、能量守恒方程、组分输运方程、气体状态方程以及混合规则，介尺度上考虑化学反应的非均匀曳力模型，以及微尺度上的化学反应动力学模型建立了描述流化床甲烷化反应系统内流动-传热-传质-化学反应相互耦合的多尺度模型，可以准确地预测反应器内的传递和化学反应行为。.本项目为流化床甲烷化反应系统的研究提供了新思路，为其动态模拟奠定了基础。