基于生物功能化量子点的光电化学传感新方法研究

Focusing on the basic scientific issues of bioanalysis and biofunctional nanomaterials, this project aims to exploit novel photoelectrochemical biosensing strategies for highly efficient analysis of biomolecules based on the new achievements of analytical chemistry, materials chemistry, life science and molecular diagnosis. The main project includes the designing of near-infrared quantum dot system, the development of assembly method of quantum dots in aqueous phase to build the biofunctionalized quantum dot nanohybrid with good optical and electrical properties, and their relating biosensors; Combining the physical properties of the Hall effect, the exciton effect of quantum dots as nanoscale semiconductor materials, new principles and new methods are created for photoelectrochemical detection, providing a theoretical basis and technical support to improve the sensitivity and specificity of the photoelectrochemical biosensor; Further, the biological recognition mechanism of functionalized quantum dots with target molecules is revealed, and the highly selective, sensitive, and rapid detection of target biomolecules is realized at low potentials in near infrared regions. Then depending on the establishment of sensitive methods, new photoelectrochemical sensing principle is explored and discovered to further improve the sensitivity and specificity of the photoelectrochemical sensor. These new photoelectrochemical materials, principles and methods play a positive role in analytical chemistry, especially for electroanalytical chemistry.

本项目针对生命分析与生物功能化纳米材料的基础科学问题，以生物靶标分子的高效光电检测新方法为目标，利用分析化学、材料科学、生命科学和分子诊断学等交叉学科新的研究成果，设计近红外量子点新体系，发展水相功能化量子点的组装新方法，构建具有良好光电性质的生物功能化量子点纳米复合物及生物传感器；结合量子点作为纳米级半导体材料所具有的特殊霍尔效应、激子效应等物理性能用于光电生物传感中的研究，创建光电检测新原理和新方法，为提高光电传感的灵敏性和特异性提供理论基础和技术支撑；揭示生物功能化量子点与靶分子间的识别机制，实现在低电位下、近红外光区对生物靶标分子的高选择性、高灵敏的快速检测。并用所建立的新方法，探讨和发现新的光电传感原理，进一步提高光电传感的灵敏性和特异性。这些新的光电材料、原理和方法对分析化学，特别是电分析化学的发展起到积极的推动作用。

在基金项目21375060的资助下，研究工作按项目计划围绕高效生物界面的组装与信号放大、光电信号转换新策略与机制研究、光电生物检测新方法与一体化器件、细胞功能生物分子的原位检测进行了研究，取得了具有自主知识产权的研究成果。主要创新性成果如下：1）构建了基于量子点功能化多孔ZnO纳米片的光电界面；设计了新型的功能化有机金属框架物，形成有序的生物传感平台；提出了聚集诱导发光及多步组装超级催化剂的信号放大新策略，为光电传感提供了有效的生物相容性检测平台。2）创建了波长分辨的比率光电化学传感新理念，提出原位产生电子给予体的光电传感新机制，设计了核酸适体结构转换的光电化学传感新策略，创新以化学发光作为光源的光电传感新机制，开拓了功能半导体纳米复合物的光电传感新领域。3）提出了基于CdS/MoS2异质结的增强光电流的DNA光电检测新方法；设计了光电子调控的新型光电比色检测平台，创建了光电传感一体化检测器件。4）提出了原位激活和监控细胞里的半胱氨酸天冬酶家族演变新策略，创建了蛋白酶B介导的癌细胞成像和化学-光动力学双治疗模式和诊断新平台。. 经过近四年的研究工作，圆满完成了研究计划，实现了各项科学目标，已发表SCI论文32篇，其中在影响因子大于5.0刊物发表论文25篇，申请发明专利1件。项目负责人2016获得江苏省科学技术奖一等奖（排名第3）1项，这些新材料、新原理和新方法为推动分析化学及相关学科的发展，特别是生物分析化学的发展起到积极的推动作用。