质谱法研究Lewis酸催化/促进的碳-碳键、碳-氮键形成反应机理

本项目旨在运用质谱技术研究Lewis酸催化/促进的碳-碳键、碳-氮键形成反应中关键Lewis酸催化剂/复合物的结构与性质，阐明反应历程与机理，在此基础上对Lewis酸催化/促进的反应进行评价，并进一步实现对Lewis酸催化剂的筛选。本项目将具体从事：(1) 微反应器-质谱联用技术用于研究新型Lewis酸催化/促进的有机化学反应，捕获并表征反应中活性中间体，阐明反应机理；（2）Lewis酸催化的气相人名反应，构建气相/液相反应相关性的纽带；（3）Lewis酸促进的气相合成反应，实现高度环张力的活泼芳香性小环类化合物的气相合成；（3）Lewis酸对金属有机化学反应的协同效应，研究Lewis酸对反应选择性的贡献。本研究结果将提升质谱法在发现和探索Lewis酸催化反应研究领域科学问题上的能力，使得质谱学信息有利于阐释Lewis酸催化反应的本质，为筛选Lewis酸催化剂提供一种快速、有效的技术手段。

Lewis 酸在有机化学中扮演着极为重要角色，在Lewis 酸催化的反应中，Lewis 酸作为电子受体能大大提高反应的活性，促进反应的发生。本项目旨在运用质谱技术研究 Lewis 酸催化/促进的碳-碳键、碳-氮键形成反应中关键 Lewis 酸催化剂/复合物的结构与性质，阐明反应历程与机理。本项目具体从事了以下几个方面的研究：(1) 利用微反应器-质谱联用技术用于研究新型快速 Lewis 酸催化/促进的有机化学反应，捕获并表征反应中活性中间体，阐明反应机理；（2）Lewis 酸催化的气相人名反应，构建气相/液相反应相关性的纽带；（3）Lewis 酸促进的气相合成反应，实现芳香性类化合物的气相合成；（4）Lewis 酸对金属有机化学反应的协同效应，研究 Lewis 酸对反应选择性的贡献。在本研究中发展和建立了一系列质谱技术和研究方法，如：溶剂辅助电喷雾离子化质谱(SAESI-MS)技术和在线碱金属离子标签策略等，对反应中关键 Lewis 酸催化剂/复合物的质谱学表征提供了高效新颖的研究手段，并在一些金、银Lewis 复合物催化的反应中间体研究中获得成功。本研究共发表标注本项基金资助的SCI科研论文16篇。本研究结果将提升质谱法在发现和探索 Lewis 酸催化反应研究领域科学问题上的能力，使得质谱学信息有利于阐释 Lewis 酸催化反应的本质，为筛选 Lewis酸催化剂提供一种快速、有效的技术手段。