高效电芬顿-阳极氧化耦合体系降解全氟化合物的研究

Perfluorinated compounds (PFCs) are one kind of persistent organic pollutants in the environment, which are difficult to be degraded by conventional biological and physical/chemical methods. Therefore, searching efficient methods to realize the degradation and mineralization of PFCs is needed. In this project, based on the high binding energy and hydrophobic characteristics of C-F bond in the PFCs, we design the electrode materials in the electro-fenton and anodic oxidation coupling process to improve the degradation efficiency, mineralization ability, current efficiency, and reduce energy consumption and cost for the PFCs. In detail, the composition and structure of Fe-C nanomaterials are optimized to improve their catalytic activity, selectivity and stability as electro-fenton cathodes. Meanwhile, the hydrophobic and hydrophilic property, electrochemical oxidation activity and electrical conductivity of the TiO2 nanomaterials as anodes are adjusted by the exposed faces, oxygen vacancy and doping atoms on the surface. With these modified Fe-C and TiO2 nanomaterials as electrode materials in the coupling system, we aim to investigate the degradation performances of PFOA, explore the optimization mechanism of electrode materials, and parse the degradation mechanism of PFOA in the coupling system. Through this research, a low cost, high activity, and great stability methods is developed to realize the efficient degradation and mineralization of PFCs pollutants.

全氟化合物（PFCs）是环境中的持久性污染物，难以被生物方法和常规的物化方法所降解。因此，PFCs的高效降解和矿化是急需解决的环境问题之一。本项目针对PFCs中C-F键能极高和疏水的特点，借助电芬顿-阳极氧化耦合体系中高效电极材料的设计合成来提升该技术降解PFCs的降解效率、矿化能力、电流效率，并降低能耗和成本。申请人拟通过Fe-C基纳米材料的组分、物相和结构的调节来优化其作为电芬顿阴极的催化活性、选择性和稳定性；结合晶面、氧空位和原子掺杂来优化TiO2基纳米材料作为电化学氧化阳极的疏水性、活性和导电性；在此基础上建立电芬顿-阳极氧化耦合体系，考察其降解全氟辛酸（PFOA）的性能，探索电极材料性能优化的机理，解析耦合体系降解PFOA的机制。通过本项目的研究，有望研发出成本低、活性高、稳定性好的电芬顿-阳极氧化耦合系统，实现PFCs污染物的高效降解和矿化。

目前传统的废水处理方法，包括生物处理和物化处理，对有毒性的、难降解污染物的处理效果较差。电芬顿体系作为传统 Fenton 技术的衍生,其产生的羟基自由基可以实现这些污染物的高效降解。工业应用的电芬顿技术中 Fe2+的来源为外加铁源，而离子态铁易沉淀，导致大量铁污泥的产生，且易在电极表面形成沉淀层，进而阻碍电极反应的发生。这极大地降低了电芬顿的处理效率。因此，开展在电芬顿体系中如何减少铁污泥的产生及拓宽pH 适用范围的研究，对于改进电芬顿体系具有重要意义。本课题从电极材料的研究出发，通过设计兼具产双氧水和异相活化双氧水双功能的电极材料来拓展其 pH 使用范围和减少铁污泥量，同时结合电芬顿阳极电解水选择性生成双氧水来增加体系中的双氧水浓度，从而增加氧化和电流效率。.（1） 分别以城市污泥和工业废弃物赤泥为原料研制了高效两电子氧还原电芬顿阴极材料，构建了电芬顿体系，考察了其对有机污染物苯酚的降解效果，确定降解污染物的主要自由基，并检验自由基的产生，检测中间产物，推测污染物的降解机制，为新型电芬顿体系的构建提供了两种新型阴极材料。.（2） 研制出C-N共掺杂的二氧化钛和Fe-Ni-S三元化合物，作为电芬顿阳极材料，研究其电解水的选择性，考察了该催化剂在酸性溶液中电解水的催化活性和稳定性，阐述了该材料在强外电场和化学场下的失活机制，提出了催化剂的再生方法，探究了两类电极材料在电芬顿耦合体系中对污染物降解性能的影响因素及优化策略，为电芬顿体系中阳极材料的选择提供了三类新型材料。.基于以上结论，本课题通过优化芬顿体系中电极材料的设计，并反馈进行降解性能测试，拓宽了电芬顿体系的适用范围、减少了铁泥的产生和实现了有机污染物的高效降解和矿化。...