倍半萜大气臭氧化生成二次有机气溶胶的机理研究

生物源倍半萜的大气臭氧化反应是对流层气溶胶的重要来源之一。本研究拟采用烟雾箱实验模拟一些重要的倍半萜化合物的气相臭氧化反应，定性、定量研究这些反应中二次有机气溶胶和产物的形成，以及反应条件，尤其是大气相关条件的影响。结合层流气体反应装置和在线检测仪器探索上述反应中可能的成核剂及成核机理。并通过大气采样实测及与实验室实验结果的对比，评价倍半萜的大气臭氧化在实际大气条件下参与气溶胶形成的可能性。所得结果可用于建立包含产物组成、形成途径和SOA产量的详细模型，扩充及完善现有气溶胶模型和空气质量模型，这对于进一步了解大气气溶胶产生机制及植被与大气对流层的关系有重要意义。

生物源倍半萜的大气臭氧化反应是对流层二次有机气溶胶（SOA）的重要来源之一，然而目前对于倍半萜化合物大气氧化反应形成的SOA特性和反应机理还十分缺乏了解。本研究中自主搭建了颗粒物及相关痕量气体综合在线观测系统，研发了用于在线质谱仪高精度分析的离子漂移管。采用实验室模拟实验和综合监测技术，模拟了模型烯烃化合物与代表性单萜和倍半萜化合物的气相臭氧化反应，研究了反应中SOA成核、粒径分布、产率、产物组成及影响因素，并考察了SOA密度和光学特性，以及气相产物的化学组成和变化特征，在实验结果基础上推导了详细的反应机理并比较了不同结构前体物反应体系的异同。同时，研究了萜烯臭氧化反应产物与重要的人为气溶胶——黑碳气溶胶的混合过程，考察了臭氧化反应对黑碳气溶胶理化特性与直接、间接辐射效应的影响。最后，于南京北郊代表点进行了大气颗粒物的外场观测与采样分析，对倍半萜臭氧化反应产物进行了初步探测。