费托合成铁基催化材料的高通量计算与预测

The development of clean utilization of coal resources is of vital importance in environmental protection and alleviating energy crisis. Fischer-Tropsch synthesis (FTS), which converts coal syngas to liquid fuels, is one of efficient and rational way to clean utilization of coal. The iron-based FTS catalysts have been attracted considerable attention due to their outstanding superiorities of applications. Currently, the key issue of fundamental research focuses on the structures and properties, the understanding of the relationship between structures and catalytic performances, and the rational catalysts design. With the proposal of the Materials Genome Initiative (MGI), the pattern of materials research will be transformed from the traditional “trial-and-error” to “computational prediction and experimental verification”. Compared with common bulk materials, catalysts have some unique chemical structure features. Accordingly, there are still many shortcomings in the existing computational tools. The current project aims to develop new algorithms and packages to systematically predict the structures, properties and catalytic performances of Fe-C and Fe-O under varied dimensionality, size, and environment. Meanwhile, we will carry out high-throughput computation and screening on Fe-X (X=Si, S, B, N, P, and Cl). We believe that the successful implementation of the project will have significant impact on the experimental rational design and improvements of high-performance iron-base FTS catalysts.

发展煤炭清洁利用对解决当前环境问题和缓解能源短缺具有重要意义。煤经费托合成生产液体清洁燃料是煤清洁利用的有效途径之一。Fe基费托催化剂因具有独特的优势而备受关注。系统研究Fe基费托催化剂的结构和性质、认识结构与性能的关系及催化剂理性设计是当前基础科学研究的重点。随着“材料基因组计划”的提出，材料研究将由“经验指导实验”的传统模式向“计算预测、实验验证”的新模式转变。和常规体相材料不同，催化材料有其特殊性，现有的计算工具还存在较大不足。本项目拟发展新算法并开发计算工具用以系统预测Fe-X（X=C、O）在不同维度、尺寸及环境下的结构、性质及催化性能，深入认识结构与性能关系；同时开展对Fe-X（X=Si、S、B、N、P、Cl）高通量计算与预测, 研究Fe调变的同时探索新型Fe基费托催化剂。该项目的实施可为控制和调变体系的维度、尺寸及环境因素来为高性能Fe基费托催化剂的定向设计与改性提供科学依据。

煤经费托合成（FTS）生产清洁燃料是当前缓解能源安全和环境问题的有效途径之一。碳化铁（FexCy）是费托合成催化剂公认的活性相，但FexCy的物相组成十分复杂，目前其物相结构、材料性质及构效关系等方面的认识还很有限。本项目在材料基因组（MGI）/材料基因工程（MGE）框架下，基于“计算和数据驱动”的材料发现新思路，开展了如下几方面的工作：（1）计算材料预测的算法和软件开发，我们发展了更高效的采样算法和全局搜索算法，开发了从头预测IMAGE（材料全局预测集成环境）软件包，可预测0D团簇、2D薄层、3D体相和催化表界面等体系，获得了软件著作权；（2）材料数据挖掘的算法和软件开发，我们针对势能面和构效关系的模型挖掘开发了MAAAS（机器学习加速原子模拟）软件包，集成并改进了多种常见的结构特征、机器学习模型、参数训练方法等；（3）对两个软件进行了大量测试和应用，利用IMAGE软件预测发现了一些全新的材料结构；利用MAAAS软件成功挖掘了多种不同类型体系的势能面和构效关系，软件预测和学习效率大大优于已有的程序；（4）利用机器学习加速策略（即IMAGE+MAAAS）详细对FexCy物相结构进行了从头预测，不仅独立预测了η-Fe2C、θ-Fe3C、χ-Fe5C2和h-Fe7C3等最常见的实验结构，还首次预测得到了在更宽范围内的物相结构，这些结构为深入认识费托合成催化剂提供了结构基础；同时对所有结构进行了磁性计算，我们首次发现了新物相具有异常的磁性质，利用原子局部结构及晶体配位场理论得到了很好的解释，并挖掘出精度很高的原子局部结构~磁性（原子磁矩和超精细参数）的构效关系模型；（5）利用机器学习加速策略对硫化铁（FexSy）物相进行了从头预测，成功独立预测了实验物相，同时首次预测了在更宽范围内的新物相，这些结构为筛选费托催化剂提供了结构基础；（6）开发了专用Fe基材料数据库，存储了本项目预测的Fe-X材料结构并采集了与Fe-X催化相关的数据，利用其中Fe-C数据拟合开发了新的ReaxFF力场参数，并成功用于Fe催化剂渗C、Fe催化剂CO吸附解离等多个体系的模拟中。