纳米金属修饰的GO/MOF复合材料制备及其氢溢流储氢机理研究

氢溢流技术由于可以显著提高多孔金属有机骨架材料（MOF）的室温储氢量而成为当前的研究热点。本项目以寻找兼具高室温储氢量和良好实验可控性的新型储氢材料体系为目标，拟以过渡金属离子、刚性多羧酸有机配体和负载纳米金属的氧化石墨烯（GO）为前驱体，采用原位合成技术制备纳米金属修饰的GO/MOF复合材料；采用现代测试技术对材料的物相组成、结构特征、热稳定性、微观形态、多孔性和储氢性能等进行系统表征与分析，侧重探讨MOF的拓扑结构、金属离子和配体的几何构型、GO掺杂量、纳米金属种类和负载量，以及各种因素之间的协同作用与复合材料储氢量、吸/放氢热力学和动力学性质的相关性；结合基于第一性原理的模拟方法阐明复合材料利用氢溢流储氢的机理，获取新材料可逆吸/放氢行为和构效相关性方面的规律性认识。本课题的研究为拓展MOF上利用氢溢流进行储氢的研究思路和技术手段，以及新型储氢材料的开发和应用提供实验依据和理论指导。

本项目基于吸附原理和氢溢流思想，以寻找具有高室温储氢量的新型储氢材料为研究目标，将三种多孔MOFs（MIL-101，HKUST-1和ZIF-8）作为构筑主体，采用原位合成技术，可控制备了Pt-MIL-101-GO，Pt-HKUST-1-GO，Pt-ZIF-8-GO和Pd-ZIF-8-GO四大类三元复合体系。以纳米金属Pt或Pd为溢流源，MOF/GO载体为溢流接受体，结合复合材料中各组元之间的协同效应，改善了材料在温和条件下的储氢性能。研究表明，复合体系的储氢性能与MOF的拓扑结构、GO和纳米金属的含量与分散度以及MOF与GO之间的协同作用等因素有关。在系统研究的基础上，阐明了复合体系的形成机理与储氢机制，找到了可控制备具有高室温储氢量的新型储氢体系的有效方法，同时初步获取了新类体系储氢行为和构效相关性方面的认识。本项目的实施与完成拓展了在 MOF上利用氢溢流进行储氢的研究思路和技术手段，为新型储氢材料的开发和应用提供实验依据和理论指导。