氮掺杂多孔碳纳米材料的可控制备及其电容性能调控

With the increasingly urgent environmental and energy issues, it has a very important significance for carbon dioxide fixation and conversion, as well as the development of new energy storage devices. This project focuses on the controllable preparation of Nitrogen-doped porous carbon nanomaterials through the thermal reduction of carbon dioxide by metal magnesium in ammonia. And the growth mechanism of the Nitrogen-doped carbon materials is clarified. By controlling the reaction temperature and reaction time, Nitrogen-doped porous carbon nanomaterials including graphene, carbon nanotube and hollow carbon nanocube can be obtained at a large scale, respectively. The Nitrogen-doped porous carbon nanomaterials are used as electrode materials for supercapacitor. Based on the experiments and analysis, the influence of surface properties, specific surface area, pore structure, conductivity and elemental doping on the electrochemical performances of the Nitrogen-doped porous carbon nanomaterials will be obtained. Finally, the Nitrogen-doped porous carbon nanomaterials with high conductivity, high specific surface area and hierarchical pore structure will be developed high-performance supercapacitors.The maximum energy density of Nitrogen-doped porous carbon nanomaterials is up to 120 Wh/kg, and the maximun power density is up to 150 kW/kg.

随着环境和能源问题日益紧迫，对于二氧化碳的固定和转化以及开发新型储能器件具有十分重要的意义。本项目采用金属镁在氨气气氛中热还原二氧化碳可控制备氮掺杂多孔碳纳米材料，并阐明氮掺杂碳材料的生长机制。通过控制反应温度和反应时间，实现石墨烯、碳纳米管和空心碳纳米立方体等氮掺杂多孔碳纳米材料的宏量制备。开发氮掺杂多孔碳纳米材料在超级电容器电极材料方面的应用，获得氮掺杂多孔碳纳米材料的表面性质、比表面积、孔结构、导电性等对超级电容器性能的影响规律。充分利用氮掺杂多孔碳纳米材料的高导电率、高比表面积和层次孔结构为开发高性能的超级电容器奠定基础。氮掺杂多孔碳电极材料的能量密度最高到达120 Wh/kg,功率密度最高到达150 kW/kg。

随着能源问题日益紧迫，二氧化碳的固定和转化以及开发新型储能器件具有十分重要的环保意义。超级电容器具有功率密度高、循环寿命长、使用温度范围宽和安全性能好等优点，在电动汽车、新能源发电系统、轨道交通、航空航天等领域中具有广泛的应用前景。但与蓄电池相比，超级电容器的能量密度偏低。电极材料是超级电容器的重要组成部分，是影响超级电容器性能的关键因素。本课题围绕由二氧化碳转化宏量制备高性能石墨烯材料、氮杂多孔碳材料的可控制备、高性能超级电容器的构建等方面开展了系列工作，取得了一系列重要进展。.在基于CO2转化制备碳纳米材料方面，我们率先将自蔓延高温合成技术应用于高品质石墨烯粉体的规模化制备，采用CO2为原料，金属镁粉为还原剂，纳米氧化镁为模板剂，通过镁粉在CO2气氛中自蔓延燃烧的方式，成功实现兼具高比表面积和高导电性的介孔石墨烯的宏量制备。石墨烯在离子液体中比电容高达244 F/g，能量密度高达136 Wh/kg，功率密度高达1000 kW/kg，循环100万周后容量保持率大于90%。我们提出的基于CO2转化自蔓延高温合成技术路线将有力促进石墨烯在超级电容器等储能领域中的实际应用。.在氮杂碳材料的可控制备及高性能超级电容器的构建方面，我们采用壳聚糖为碳源，制备了比表面积为2350 m2/g，氮含量达4.26 %的氮参杂炭材料，用作正极时比容量达124 mAh/g，组装的锂离子电容器能量密度达45 Wh/kg，循环4万周后容量保持率大于91%；葡萄糖为碳源制备出高比表面积的层次孔结构炭材料，用于锂离子电容器电极材料时，能量密度高达180 Wh/kg；利用硬模板自限生长技术合成了一系列石墨烯与多孔纳米碳的复合物，在非水系电解液中的能量密度达到80 Wh kg-1，并且具有优异的倍率特性。采用聚苯胺-石墨烯复合纳米材料制备的柔性固态超级电容器具有180 F/g高比电容和75 Wh/kg的能量密度；采用聚苯胺原位聚合制备的3D石墨烯@聚苯胺凝胶一体化电极，比电容可达414 F/g。.本课题的开展对促进高性能的电极材料在超级电容器中的应用具有重要的指导意义。