嗜酸自养细菌与硫化矿对Cr(VI)的协同还原分子机制

Cr(VI) pollution is a very serious environmental problem, and its remediation receives significant attention. The interaction among Cr(VI), natural mineral and microbial is a hot-topic in environmental research area. Due to the passivation layer formation on mineral surface, the sulfide mineral utilization efficiency is inefficient in Cr(VI) chemical treatment method. Sulfide mineral deeply utilization and molecular mechanism analysis is the key to solve this problem. This study investigates the synergistic effect between acidophilic microorganisms and sulfide on Cr(VI) reduction. Cr(VI) efficiently reduction and sulfide deeply utilization can be realized under the oxidative decomposition and sites activation effect of acidophilic bacteria on sulfide mineral. Microbiology analysis, surface science analysis, physicochemical method combined with the synchrotron radiation analysis are used to explore the interaction mechanism between Cr(VI), sulfide minerals and microbial from macroscopic perspective to molecular level. This research is contributed to solve the sulfide passivation effect in Cr(VI) reduction, explain the transformation of lattice, groups, bonding and redox state of the key elements, furthermore, it can help to understand the interaction mechanism between microbiology, mineral and heavy metals in environment.

Cr(VI)污染是亟待解决的环境问题，Cr(VI)、环境矿物和微生物的相互作用是科学研究的热点和前沿。现有基于硫化矿物对Cr(VI)的治理由于表面钝化现象导致矿物基质的利用效率极低，硫化矿物的活化及其分子机制解析是突破此瓶颈的关键。本研究通过嗜酸细菌对矿物基质的氧化分解和位点活化作用实现对硫化矿物的高效利用和Cr(VI)的协同还原。本研究利用微生物学，界面科学，物理化学分析并结合同步辐射技术从宏观角度至分子层面解析Cr(VI)-硫化矿物-微生物之间的相互作用。本研究有助于解析嗜酸细菌参与下Cr(VI)与硫化矿物间复杂反应过程，矿物精细物相变化和关键元素转化规律；阐明不同微生物作用下矿物的氧化、钝化与溶解过程影响因素；揭示嗜酸细菌活化硫化矿物的分子机制。本研究有助于加深对自然环境中微生物-矿物-重金属的相互作用机制理解，对推进硫化矿物在重金属修复领域的工程化应用具有重要的理论指导意义。

Cr(VI)污染是亟待解决的环境问题，Cr(VI)与环境矿物和微生物的相互作用是科学研究的热点和前沿。现有基于硫化矿物对Cr(VI)的治理由于表面钝化现象导致矿物基质的利用效率极低，硫化矿物的活化及其分子机制解析是突破此瓶颈的关键。本研究通过嗜酸细菌对矿物基质的氧化分解和位点活化作用实现对硫化矿物的深度利用和Cr(VI)的协同还原。本研究创新性的构建了嗜酸自养微生物与硫化矿物协同高效还原Cr(VI)的模型，基于细菌的铁硫氧化作用实现了硫化矿物高效分解并钝化层消除，率先构建了基于自养微生物-天然矿物的绿色、高效协同治理体系。证明了基于硫化矿物表面活性Fe(II)和S22-可实现Cr(VI)和有机污染物的协同去除，确定了反应过程中的关键自由基物种为SO4-，证明了还原性低价硫在异质催化反应中有效的促进了Fe(II)/Fe(III)循环。系统解析了嗜酸细菌作用体系Cr(VI)在硫化矿物表面的电子转移、硫化矿晶格及关键元素转化过程，揭示了细菌氧化介导的Fe-S-S-Cr(III)二硫键断裂，嗜酸细菌驱动的表面钝化物零价硫氧化，以及矿物表面二种活性位点再生机制。阐明了嗜酸细菌对硫化矿物晶格S和Fe缺陷作用及其对Cr(VI)吸附与还原促进机制，解析了不同Fe/S能量代谢细菌对硫化矿物的定向和可控活化作用及去钝化效应，系统阐明了嗜酸细菌驱动下硫化矿物的晶格溶解、矿相重构和重金属共沉淀作用，在此基础上还揭示了长程作用下硫化矿物-嗜酸细菌对Cr(VI)协同还原及固化。本研究有助于加深对自然环境中微生物-矿物-重金属的相互作用机制理解，对推进硫化矿物在重金属修复领域的工程化应用具有重要的理论指导意义。