核素铀在非饱和带中的热动力迁移机制与模拟研究

Radionuclide migration has been the hot and difficult research point in the safe disposal of radioactive waste since the past half a century. However, intricate influences of temperature, hydrodynamics and chemical coupling of water make it difficult to clarify the migration mechanism, process and control factors of nuclide uranium in unsaturated aqueous media. This project aims to study the thermodynamic migration mechanism of nuclide uranium in unsaturated granite using the granite weathering material as the research medium. Through a series of temperature-controlled soil column experiments, the relationship between permeability coefficient, the diffusion coefficient and the temperature is designated to be established. Simultaneously, the function of nuclide adsorption reaction rate constant, distribution coefficient of nuclide and temperature is established. By coupling the uranium adsorption reaction, hydrodynamic migration and heat conduction process, a coupling migration mathematical model is proposed and calibrated by the empirical data. Based on this corrected model, the main factors such as these involved in temperature field, unsaturated hydrodynamic field and hydrochemical field that impact the near-field region nuclide migration will be revealed. The research results can improve the migration theory of radionuclides in aqueous media and provide technical support for the safe disposal of radioactive waste.

放射性废物的安全处置，使得半个世纪以来核素迁移研究一直是水文地质界的研究热点和难点。由于受温度、水动力、水化学场的耦合影响，核素铀在地质处置近场区域非饱和介质中的迁移机理、过程和控制因素尚待进一步研究。基于此，本项目以花岗岩风化物为研究介质，通过可控温度土柱实验，对核素铀在非饱和花岗岩中的热动力迁移机理进行研究，建立渗透系数、弥散系数同温度的函数关系，以及核素铀的吸附反应速率常数、分配系数同温度的函数关系；并通过耦合铀的吸附反应、水动力迁移及热传导过程，发展建立核素铀在非饱和带中的水-热-化耦合迁移数学模型，结合实验数据校正和发展成为核素铀在非饱和带中的热动力迁移模拟技术；利用校正的耦合模型进一步研究近场区域核素铀迁移的主要影响因素，揭示温度场、非饱和水动力场及水化学场对核素铀迁移转化的控制机理与规律。研究成果可丰富和更新核素在含水介质中的迁移理论，并可对放射性废物的安全处置提供技术支撑。

针对放射性核素迁移机理与模拟科学问题，本项目采用水-岩界面吸附反应动力学实验与土柱实验相结合的方法，开展了核素铀在花岗岩风化物表面的吸附机理、温度对吸附影响与模拟技术的研究。结果表明：核素铀在花岗岩风化物表面的反应模型类型为动力学吸附，符合Langmuir吸附等温模型，平衡吸附量随着温度的上升而升高；采用平衡吸附模型STANMOD对实验数据进行拟合，水动力弥散系数随着温度的升高逐渐变大。随着水温升高至产生大量水蒸气，核素在水岩体系中的迁移相态发生重大改变，核素铀与花岗岩风化物表面络合反应增强，经典对流–弥散方程不再适用于其迁移模拟。针对核素铀在饱和-非饱和体系中的迁移模拟，本项目研发了一种耦合有限元与有限差分的水流与溶质迁移数值模拟方法（FE-FDM）和一种基于任意多边形网格剖分的数值方法（APFVM）。FE-FDM对饱和-非饱和地下水污染物迁移控制方程在水平和竖直方向分别用有限元和有限差分进行离散，形成相应的数值离散格式，建立了基于FE-FDM的地下水污染物迁移数值模型；APFVM则是基于控制体积法，利用多点通量近似方法（MPFA）对地下水水流与溶质迁移控制方程水平方向进行离散，传统的两点通量近似方法对控制方法竖直方向进行离散，形成基于任意多边形网格剖分的地下水流与溶质迁移模拟方法。FE-FDM和APFVM两种数值方法极大地提高了核素在含水介质中的水动力迁移数值计算的灵活性和适应性。同时，针对温度影响下的反应性迁移，本研究基于动态土柱实验数据，考虑温度、弥散度、地球化学反应的影响，运用TOUGHREACT对实验数据进行了拟合，研究了温度场、水动力场及水化学场对对核素铀迁移过程的影响规律，结果表明温度越高，核素铀在花岗岩风化物表面的吸附越强，饱和吸附量越大；弥散度越高，核素铀吸附越弱，饱和吸附量越小，解吸时间越长；温度较高的情况下，考虑表面络合反应的模型模拟结果更加准确。本项目研究结果丰富和更新了核素铀的迁移理论，可为放射性废物处置场地的安全性评价提供理论依据和技术支撑。