基于分子动力学模拟的核素在核废料处置库缓冲层中阻滞及迁移规律

The geological disposal of high-level nuclear waste repository contain high radiotoxic radionuclide with long half-life period. The adsorption, desorption behavior and migration mechanism of radionuclides in the buffer materials are important subjects which should be faced with. Long-term evolution of radionuclides migration is complicate and dangerous that could not be performed in experiments by the time,space and technique limit. In this project, Molecular Dynamics method is used to study the adsorption, desorption and diffusion behavior of radionuclide(uranyl) in the buffer materials bentonite under coupled THMC conditiosn. The adsorption and diffusion coefficient obtained from the simulations will be applied to numerical migration model. The time effects, adsorption coefficient, and dispersion coefficient will be analyzed based on the migration model. So they can provide a helpful instrument for the further study on Uranyl migration behavior and the design of the buffer materials in the repository.

高放废物深地质处置库中含有毒性大、半衰期很长的放射性核素。高放废物处置库复杂耦合条件下放射性核素在缓冲层中的吸附解吸附行为及迁移机制研究是我们要面临的重要课题。核素在缓冲层中的迁移是一个缓慢复杂且具有危险性的过程，基于安全性考虑以及时间、空间的局限性，目前的实验手段无法实现对放射性核素在高放废物深地质处置库缓冲层的长期迁移行为研究。本课题以分子动力学方法为基础，建立放射性核素铀酰离子与缓冲材料膨润土相互作用的分子动力学模拟模型，模拟研究在热-水-力-化学耦合作用下，铀酰离子在膨润土中的吸附解吸附规律及扩散行为。在此基础上，结合分子模拟所得关键吸附扩散参数运用于铀酰在膨润土缓冲层中长期迁移的数值模拟模型，分析时间、铀酰在膨润土中的吸附、弥散系数等对铀酰离子迁移的影响，为评估膨润土对铀酰离子的阻滞性能及高放废物地质处置库中缓冲层的设计提供理论依据。

高放废物深地质处置库中含有毒性大、半衰期很长的放射性核素。高放废物处置库复杂耦合条件下放射性核素在缓冲层中的吸附解吸附行为及迁移机制研究是我们要面临的重要课题。以高放废物深地质处置库中热-水-力-化学耦合环境中放射性核素铀酰离子在处置库膨润土缓冲层中的吸附迁移问题为研究背景。采用分子动力学模拟方法从微观层面揭示了铀酰离子在膨润土中的吸附、解吸附及扩散机理。在此基础上，结合分子模拟所得关键吸附扩散参数运用于铀酰在膨润土缓冲层中长期迁移的数值模拟模型，分析时间、铀酰在膨润土中的吸附、弥散系数等对铀酰离子迁移的影响，为评估膨润土对铀酰离子的阻滞性能及高放废物地质处置库中缓冲层的设计提供理论依据。采用分子动力学(MD)技术结合数值模拟的方法，首次研究了GMZ01在北山地下水热-水-力-化学(THMC)耦合条件下对高水平废物(HLW)的长期阻滞行为。 结果表明:(1)在压实GMZ01中，铀酰在自扩散过程中与地下水物质结合形成团簇，铀酰的自扩散主要受物种大小、净电荷、U-Ob键数和OSO4-Na-Ob键数的影响; (2)蒙脱土对铀酰的吸附上限为1.359E-4 site/Å2。 (3) UO22+在GMZ01中的迁移以扩散行为为主，其延迟时间与自扩散系数呈指数关系，调整后的R2大于0.995。 (4) GMZ01的干密度为1.7 g/cm3，厚度为0.6 m，可保证储存库在60℃下的安全使用年限为1万年。 创新性采用MD结合数值模拟方法不仅可以获得吸附及扩散的关键参数，而且可以在分子水平和宏观尺度上同时揭示THMC耦合条件下GMZ01中高放射性物质与北山地下水反应的微观机理和长期运移行为。 这为深部地质处置下高放射性废物运移研究和处置库设计提供了一个全新的参考。