甲醇与低碳烷烃在分子筛催化剂上耦合反应的机理研究

甲醇与低碳烷烃在相同催化剂上的耦合转化是联系煤化工和石油化工及天然气化工的重要反应途径。本项目以C1-C6的低碳烷烃作为耦合原料，利用自行设计的一套独特的微脉冲反应系统，并配合必要的同位素标定技术，考察甲醇和低碳烷烃分子在不同分子筛催化剂上的耦合效应及规律。采用原位红外，原位核磁技术，程序升温表面反应、催化剂表征技术等各种现代物理方法，原位地研究反应过程中催化剂表面的物种变化，探索甲醇影响烷烃化合物中C-H键和C-C键活化的本质以及烷烃转化对甲醇转化中C-C键的产生、链增长机制等方面的机理。并在考察和总结实验规律的基础上建立复杂网络动力学模型，考察耦合体系的动力学行为，为开发有效结合C1资源和石油资源的新过程提供重要的科学依据。

甲醇与低碳烷烃同时在一个分子筛催化剂上的耦合转化是联系石油化工和煤化工的重要反应途径。将强放热的甲醇转化过程与吸热的烃类裂解制烯烃过程进行反应耦合，无疑会在降低能耗方面显示广泛的应用前景。本项目以分子筛作为催化剂，以甲醇作为耦合反应试剂，对甲醇加入低碳烷烃的反应产生的促进效应和原理进行研究。为研究耦合反应体系，首先设计并建立了一套独特的脉冲反应系统。利用极低接触时间的反应，发现了甲醇加入对烷烃活化和转化效率的提升作用，并提出耦合效应的评价和计算方法，用于测定甲醇及其脱水转化反应产物对烃类催化转化的耦合效应。在催化剂HZSM-5上进行的程序升温表面反应（TPSR）实验中，发现二甲醚-丙烷耦合反应体系存在丙烷初始反应温度下降的现象，进而从热力学角度证实了耦合效应的存在。同时发现，共进料反应中低碳烷烃的存在也对甲醇的活化和转化具有正向的促进作用。根据上述的所有结果提出了一个可能的耦合反应机理模型。这些工作将为开发有效结合C1资源和石油资源的新过程提供重要的科学依据。