染料敏化太阳能电池之光化学与光物理理论研究

如何提高染料敏化太阳能电池(DSSC)的效率是实验和理论学家关注的焦点。提高DSSC效率要求：(1)染料分子吸收太阳光的波长范围应尽可能宽，以吸收更多太阳能；(2)界面电子转移速率应尽可能快。若染料分子很小，人们常采用从头算分子动力学方法研究超快界面电子转移。但对于大的染料分子该方法难以应用；且染料分子间因相互作用在半导体表面会产生聚集，这必然影响吸收光谱的性质。本项目提出采用激子理论研究上述问题。结合量子力学理论，计算包含了所有振动跃迁信息的吸收光谱，并由此获得染料分子与半导体表面之间相互作用的基本性质。通过对染料激发态和电荷分离态同时做时间解析，获得参与反应的重要振动态、染料与半导体表面相互作用的强度以及能级高低的相对关系等光化学与光物理参数。由于超快界面电子转移的量子效应不能忽略，因此高温限制下的经典Marcus方程不再适合计算电子转移速率，而需用Marcus-Levich方程计算。