珠江口沉积物中季铵盐类有机污染物的分布、转化和污染输入历史研究

Organic contaminants as a huge challenge to the protection of estuarine eco-system, could be discharged to the environment through numerous pathways and become hard to monitor their existence and environmental behavior. This study focuses on one group of quaternary ammonium compounds (QAC) which have been applied in commercial products for more than sixty years. QACs were proved having environmental toxicity and could also cause antibiotic resistance. However, it was not until recently that we developed analytical method and found QAC concentrated in marine sediment with very high level. It brings concern about this group of contaminant preserved in the marine sediment, but there is still very limited study about its occurrence and environmental behavior in the estuary. This work plans to develop a more sensitive and selective analytical method for trace level QAC homologues analysis in marine sediment. QAC preservation and biotransformation rate, mechanisms and pathways will be studied under different physical and geochemical conditions. Surface and core sediments will be collected and analyzed in the Pearl River Estuary (PRE) which is heavily impacted by tremendous economic development in the last 30 years. Occurrence, distribution pattern and chronological record of QAC will be evaluated in the PRE sediment. This study will achieve a better understanding of QAC's historical and current status of pollution, and environmental behavior in PRE sediment. It will provide analytical technique and fundamental knowledge for pollution control and policy making in the future.

有机污染物由于来源广泛、监测困难和环境行为复杂，成为保护近岸河口环境面临的巨大挑战。本研究关注的季铵盐类有机物（QAC），已有超过60年的应用历史，具有环境毒性并能引起抗生素抗性。申请人的新近研究工作发现，QAC在近岸河口沉积物中被广泛检出并存在很高的浓度，引起一定关注，但QAC在河口环境中的监测和环境行为研究仍十分缺乏。本课题计划进一步发展具有高选择性和灵敏度的分析方法，用于海洋沉积物中主要QAC同系物的痕量分析。课题计划模拟河口沉积物环境，在不同物理和地球化学条件下，比较不同 QAC同系物的降解速率，解析保存和降解机制。最后选择受社会经济高速发展影响的珠江口为研究区域，通过分析表层和柱状沉积物样品，初步研究珠江口沉积物中QAC的来源、分布特征以及输入历史。本研究将为正确评估珠江口QAC的污染历史和现状及其环境行为，进而制定相关环保政策，提供技术手段和理论依据。

本研究关注的季铵盐类有机物（QAC），在近岸河口沉积物中被广泛检出并存在很高的浓度，成为一类新型的具有环境持久性的有机污染物。 本课题通过发展QAC在海洋沉积物中的高效分析方法，选择我国典型的受城市化影响严重的河口环境-珠江口作为主要研究区域，对河口表层沉积物中QAC的分布、来源和环境毒理效应进行系统的研究和评估。研究发现QACs在珠江口上游至下游表层沉积物中的检出率为百分之百，极大值出现在广州附近。本课题通过分析超过100种具有颗粒活性的传统和新型有机污染物，比较了珠江口表层沉积物中不同族群的有机污染物的储量，并且通过评估不同有机污染物的环境风险，初步展示了主要有机污染物的累积环境毒理风险指数在珠江口的地理分布。通过在沉积环境相对稳定的柱状样品的测定，我们反演了QAC在研究区域内的污染输入历史，并与同样具有城市化影响的典型河口（东京湾）样品进行比较，揭示了我国和日本的QAC的输入历史，发现两个区域QAC的同系物组成上存在显著差异。我们应用放射性同位素（钍和镭）示踪QAC中具有水溶性的同系物的沉积物-水界面通量，估算了珠江口沉积物作为二次污染源对水体中可溶性QACs的贡献。本项目将为正确评估珠江口QAC 的污染历史和现状及其环境行为，进而制定相关环保政策，提供技术手段和理论依据。.项目执行期间，共发表SCI收录论文三篇，其中JCR一区、二区和三区各一篇。项目负责人及参与人员参加国际和国内学术会议5人次，培养硕士毕业生2人。本项目按照任务书既定计划完成研究任务，并在此研究方向上有所拓展，为后续研究提供研究基础。