不同铁氧化物与氧化石墨烯纳米颗粒相互作用机理及对其在饱和多孔介质迁移的影响研究

In order to understand the fate of graphene oxide nanoparticles (GONPs) in the groundwater, this research choose the goethite and hematite as model iron oxide and conducted adsorption experiments, column experiments, material characterization and a modeling study to understand the interaction of GONPs and different iron oxide. Illuminate the influence of different iron minerals on the transport of GONPs under several environmental factors (IS, pH, DOM and SDS) . Try to confirm the interaction of GONPs on iron oxide surfaces. Reveal the interactive mechanisms of different iron minerals on the transport of GONPs in the saturated porous media from the micro view. The results will improve on the mechanisms of transport of GONPs in the groundwater system. Understanding the fate and effects of GONPs are very critical for its use and risk management.

针对氧化石墨烯在地下水系统中的迁移和归宿，选取针铁矿和赤铁矿作为典型的铁氧化物。通过吸附和迁移实验，结合样品表征和模型拟合，研究氧化石墨烯和不同铁氧化物相互作用的影响，探讨不同水化学条件(离子强度、pH、天然有机质和表面活性剂等)下不同铁矿物类型对氧化石墨烯迁移规律的影响，力图确定氧化石墨烯在铁氧化物表面的作用形式，揭示不同铁矿物对氧化石墨烯在饱和多孔介质迁移过程中所存在的机制的差异。从更微观的角度全面揭示环境因子与氧化石墨烯在地下水系统运移过程中所产生的相互作用机制。本项目的研究将增加人们对氧化石墨烯纳米颗粒在地下水系统迁移机理的了解，对认识氧化石墨烯的迁移和归宿对其的良性使用和风险管理等方面提供了理论依据。

本项目通过选取不同的铁矿物（针铁矿，赤铁矿和水铁矿），利用多种的表征方法阐明了氧化石墨烯（GO）纳米颗粒与铁氧化物相互作用机制；同时采用室内砂柱实验并结合相关的模拟软件系统的揭示了多种环境因子条件下铁氧化物对GO纳米颗粒在饱和多孔介质中迁移的影响机理。主要结果如下：（1）铁氧化物与GO相互作用的主要机制是静电吸引和氢键作用；不同铁氧化物对GO的吸附能力的差异主要取决于铁矿物的表面化学性质（如比表面积、晶体结构、表面羟基含量等）。（2）含水层机制中存在的铁氧化物明显抑制了GO的迁移行为，这主要是由于针铁矿表面带有大量的正电荷，能够和电负性的GO产生强烈的相互作用。此外，由于石英砂表面被铁氧化物包覆，增加了其表面的粗糙程度，从而能够提供更多的沉积位点。（3）低分子量有机酸（LWMOAs）对GO在均质（即石英砂）和非均质多孔介质（即针铁矿包裹的石英砂）的迁移行为中就具有显著的促进作用。这主要是由于LWMOAs能够通过静电/空间斥力以及与GO竞争介质表面有限的沉积位点而增强了GO的迁移能力；同时LWMOAs对GO迁移的促进程度与有机酸的官能团数量和分子量有关。（4）磷酸盐增强了GO在两种多孔介质（石英砂和包覆针铁矿砂）中的迁移，并随着磷酸盐浓度的增加而变得更加显著。这主要是由于磷酸盐的存在增加纳米颗粒和介质之间的静电斥力和磷酸盐分子与GO颗粒竞争介质表面的沉积位点。（5）当赤铁矿胶体和GO纳米颗粒在饱和多孔介质中共迁移时，赤铁矿胶体抑制了GO在饱和含水层介质中的迁移，主要原因是随着赤铁矿浓度的增加，纳米颗粒和砂粒之间的静电斥力减小，以及沉积的赤铁矿胶体为GO提供了额外的沉积位点；然而，GO纳米颗粒增强了赤铁矿胶体的迁移率，这主要归因于静电斥力的增大，截留效应的减弱。研究结果为评估人工纳米颗粒的环境风险和其在实际土壤/地下水污染修复的应用提供了重要的理论基础和数据支撑。依托本项目，主持人在国内外主流期刊已发表学术论文14篇。