高热稳定性的具有特定暴露晶面TiO2基催化剂的合成及其对NH3-SCR反应活性影响

NOx emission has been regulated in the national 12th Five-Year Plan for the first time, and reduction of NOx will be very urgent for some time to come. TiO2 as a catalyst support in the reduction of NOx shows fast and efficient reduction, high stability, resistance to poisoning, good activity, and other advantages. Recent studies showed that the exposed crystalline facets of support exerted an important influence on the catalytic performnace. Hence, in the project, we will synthesize TiO2 supports with high thermal stability, large specific surface area and different exposed crystalline facets, take advantage of various in-situ techniques to approach the role of exposed crystalline facet of support for NOx reduction. As well,the investigation about preparation of catalysts, states of surface active species and application in the model reactions of "NO+NH3+O2" are also scheduled. We hope that the results will be offered to explore the novel and practical deNOx catalysts and a contribution would be made to the development of environment protection techniques after the project proceeding.

"十二五"计划首次将氮氧化物列入约束性指标，氮氧化物已成为我国今后一段时间内的减排重点。以二氧化钛为载体的负载型纳米催化剂在脱销方面表现出快速高效、稳定性高、抗中毒能力强和活性好等优势。初步研究表明载体暴露晶面的差异会使催化剂产生独特的催化性能。本项目拟合成耐高温且具有大比表面积、不同暴露晶面的负载型TiO2基催化剂，通过各种原位表征手段系统探索催化剂中载体的暴露晶面与NOx消除性能间的关联，研究此类催化剂制备规律、表面活性组分的存在状态、暴露晶面的作用机制及其在模型反应"NO+NH3+O2"中的催化活性，为设计开发实用经济的脱销催化剂提供基础参考。

以合成耐高温且具有大比表面积、不同暴露晶面的负载型TiO2基催化剂为核心，通过各种XRD、TEM、TPD、原位红外等表征手段，系统考察了此类催化剂制备规律、表面活性组分的存在状态、暴露晶面的作用机制及其在模型反应“NO+NH3+O2”中的催化活性，系统研究了催化剂中载体的暴露晶面与NOx消除性能间的关联，为设计开发实用经济的脱销催化剂提供基础参考。总的来说，过去三年中，主要进行了以下几个方面的研究：（1）通过掺杂、空心球结构等方式，提高了具有暴露晶面的TiO2纳米材料的热稳定性；（2）以所合成的TiO2为载体，负载活性组分（CuO，MnOx等），评价不同反应温度下催化剂的反应性能；（3）系统考察了载体与活性组分的相互作用；（4）同时，通过原位红外在线模拟NO、NH3等分子单独存在或共存时的吸附情况，研究了气体分子在催化剂表面可能的反应机理。本项目按照项目申请书中的研究目标、研究内容及研究计划，如期按时完成了相关研究工作，目前已发表论文7篇，2篇SCI论文处于修改状态，1篇处于审稿状态。