沙尘气团影响下的新粒子形成及增长机制研究

Atmospheric new particle formation (NPF) plays important roles in regional air quality and global climate change. Our previous work found dust plumes can promote new particle formation and growth. But it’s inside mechanism was not clear. A continuous observation on NPF related parameters, especially sulfuric acid, extremely low volatility organic compounds (ELVOCs) and sub-3 nm clusters, is critical to understand these processes. On the basis of last NSFC project, we propose 3 3-month intensive campaigns at SORPES station during the dust seasons (March to May) from 2017 to 2019. Comprehensive NPF related parameters including the indirect precursors, direct precursors, particle size distributions from 1 nm to 20 µm and other gaseous and aerosol species will be measured with a set of state-of-the-art instruments (including CI-APi-TOF, AIS，PSM，DMPS, APS). Based on the measured values, the NPF events occurred in dust plumes will be analyzed. A photochemical box model (MCM) and new particle formation model (MALTE-BOX) will be used to simulate the key processes of the selected NPF events, which includes the transformation of sulfuric acid and ELVOCs, particle nucleation and growth. Based on the comparison between the measurements and simulation, some chamber work will be designed to evaluate the influence of dust particles on the key processes of NPF. This project will be helpful to understand the mechanism of NPF in heavy polluted environment from a more detailed perspective.

新粒子形成对于区域空气污染和全球气候变化意义重大。申请人前期研究发现沙尘气团会促进新粒子形成事件的发生，但其内在机制尚不清楚。针对新粒子形成相关参数的全面连续观测，尤其是硫酸、超低挥发性有机物和 3 nm以下分子簇的观测是理解其内在机理的关键。本项目拟在前期青年项目的基础上，选择典型沙尘及扬尘季节（3-5月）继续在南京大学SORPES观测站针对新粒子形成相关间接前体物、直接前体物、颗粒物粒径全谱以及其它气体气溶胶参数进行三期强化观测。研究沙尘（或扬尘）气团影响下的新粒子形成及增长的特征。针对典型新粒子形成事件的前体物转化、分子簇凝聚及增长过程进行数值模拟，以野外观测和数值模拟的对比结果为指导，设计实验室控制试验，评估不同状态下的沙尘颗粒物对新粒子形成和增长关键过程的定量影响。本项目将有助于揭示我国高污染环境下新粒子形成和增长机制，为认识我国灰霾形成机制提供支撑。

新粒子形成对于区域空气污染和全球气候变化意义重大。申请人在前期沙尘促进新粒子形成及增长研究的基础上，在南京大学地球系统区域过程综合观测试验基地针对新粒子形成相关参数开展了全面观测，尤其是硫酸、超低挥发性有机物和 3 nm以下分子簇，并结合流动管和烟雾箱的模拟，研究以长三角西部地区为代表的高污染地区的大气氧化能力、（超）低挥发性物质及其对新粒子形成及增长的贡献。.大气氧化能力是影响气溶胶二次生成的关键因素之一，项目以外场观测和实验室控制实验相结合的方法发现TiO2等大气颗粒物中的光敏组分可以通过非均相化学或者光化学过程可以促进大气HONO，Cl2等“新自由基”的生成，进而提高大气的氧化能力。（超）低挥发性物质是新粒子形成的直接前体物，却因其极低的浓度而难以有效测量，项目利用大气常压化学离子化飞行时间质谱在SORPES站点和北欧森林地区实现气态硫酸和（高）氧化态有机物准确测量，指出了NOx无论在洁净的森林地区（NOx浓度极低，小于1ppb）还是高污染的我国东部南京、上海等地区均可以在很大程度上参与VOCs氧化过程，并导致大量高氧化态有机硝酸酯的生成，从实际观测的角度指出NOx对HOMs及二次有机气溶胶的生成有重要影响。进一步将NOx对HOMs及新粒子形成的影响研究引入了欧洲最大烟雾箱观测计划CLOUD的第10和11期实验，系统研究了NOx对HOMs、新粒子生成及增长的影响机制，指出NOx对新粒子形成及增长的影响是非线性的。进一步通过在SORPES站点的气溶胶组分及其挥发性的系统分析，指出类腐殖酸（HULIS）是一类重要的超低挥发性物质。基于以上工作，项目成功发表SCI论文11篇，相关成果获得了较为广泛的关注，先后参加了多次国内外学术研讨会，培养了一批本科和研究生。