基于高山观测的大气新粒子生成与增长特征及其对CCN的影响研究

Study on the mechanism of atmospheric new particles formation and its indirect effects on climate is of importance in atmospheric chemistry and aerosol science. However, existing observations are too limited for drawing any quantitative estimates on formation mechanism of new particle formation in the upper atmospheric boundary layer and on how significant of atmospheric nucleation might be for the CCN budget. Simultaneously measurements of particle size distributions (2.5nm-19.8µm), CCN counter, gaseous pollutants and size-resolved chemical components and meteorological parameters were performed in the spring and summer at naitonal air quality background mountain site. Number size distribution of particle were analyzed and the effect of air mass transport pathway was evaluated by HYSPLIT and PSCF model. Aerosol dynamical model and semi-stable box-model was used to simulated the formation processes and source-sink mechanism of new particle formation in the upper boundary layer. The contribution of new particle formation on CCN production was calculated. The results will provide support for evaluating the aerosol indirect effects on climate and development of interdisciplinary subject in atmospheric chemistry and cloud physics science.

大气新粒子生成及其气候效应是当前大气化学和气溶胶领域的研究热点。但目前针对大气边界层中上层的新粒子生长特性及其对云凝结核（CCN）的影响仍缺乏了解。本项目拟以武当山空气质量清洁对照点为观测平台，在新粒子生成事件频发的春夏季，开展颗粒物粒径浓度谱分布（2.5nm-19.8µm）、CCN数浓度、气态前体物、分粒径的气溶胶化学组分及各种气象因素的同步观测。结合后向轨迹模型及潜在源贡献因子分析，分析不同来源的气团对大气边界层中上层大气颗粒物粒径浓度谱分布特征的影响；应用气溶胶动力学模型和拟稳态箱模型，探讨新粒子生成事件过程中颗粒物核化及生长过程，揭示大气边界层中上层颗粒物核化及生长过程的源-汇竞争机制；量化新粒子生成对CCN数浓度的贡献，研究新粒子生成的特征量及其化学组分对CCN产生的影响。研究结果可补充和完善大气边界层新粒子生成过程的研究结果，推动我国在大气化学、云物理及气候变化交叉领域学科的发展。

大气新粒子生成及其气候效应是当前大气化学和气溶胶领域的研究热点。但目前针对高山站点的新粒子的生成和增长特性及其对云凝结核（CCN）的影响仍缺乏了解。本项目在武当山背景站开展了大气新粒子生成相关参数的同步观测，分析了大气颗粒物粒径浓度谱分布特征，研究了新粒子的生成和增长过程、源汇特征及其影响因素，探讨了新粒子生成对CCN的影响。结果表明，武当山夏季大气颗粒物以爱根模态为主，其次为积聚模态，分别占总数浓度的48.7%和44.2%。积聚模态颗粒物主要受周边城市的区域性传输影响。西北方向气团有利于新粒子的生成和增长。整个观测期间J3生成速率范围是0.59-6.90cm-3s-1，增长速率范围为2.96-11.38nm/h，凝结汇在0.17-0.31s-1，碰并汇8.07-13×10-5，可凝结蒸汽的浓度及其产生速率分别为 9.62-21.9×107cm-3和1.73-6.79×106cm-3s-1。6月4日、7日和11日的新粒子事件日白天最大H2SO4 浓度分别为2.2×107 cm-3, 2.3×107 cm-3 and 1.9×107 cm-3, 仅能解释所观测到的3-30nm颗粒物增长速率的38%, 15% 和9%.，表明有机蒸汽可能是这三次新粒子生成事件中颗粒物增长的主要贡献者。高温、低湿及强烈的太阳辐射均有利于新粒子的生成。较高的H2SO4浓度和较低的凝结汇是新粒子生成的重要因素。6月7日高浓度的沙尘天气条件下观测到强烈的新粒子生成，核模态颗粒物数浓度及新粒子增长速率得到了明显加强，表明光诱导、沙尘表面介质反应促使可凝结蒸汽的产生，也进一步说明非均相光化学反应过程可能促进新粒子的生成和增长。由于颗粒物中的硝酸盐和有机物的蒸发，可造成颗粒物的缩小事件发生，观测期间发生的2次颗粒物缩小事件的缩小速率分别为2.93nm/h和6.30nm/h。新粒子生成对CCN数浓度有明显贡献，贡献率在8.7%-37.3%。不同的新粒子生成事件对CCN的贡献具有明显差别，主要受新粒子的数浓度、增长速率、颗粒物的吸湿特征、化学组成及已有颗粒物的数谱分布的影响。6月4日的新粒子事件中由于新粒子增长速率较低，在其增长至CCN大小就被已有颗粒物清除从而对CCN浓度贡献较小。有机胺对颗粒物增长的贡献及有机化合物的表面活性剂效应降低表面张力，导致6月7日较高的CCN浓度。