中国地区气溶胶混合状态及其光学特性的数值模拟

The light extinction of aerosol particles plays an important role of the atmospheric visibility deterioration and radiative forcing. Thus, studies improving the accuracy in the estimation of aerosol optical properties are necessary when the numerical simulation method is used to research the atmospheric haze and regional climate change in China. However, a number of related works have shown that large uncertainties in the description of aerosol mixing state are still exist in the modeling system at present. These uncertainties not only lead to the errors of aerosol optical properties estimation, but also restrict the practicability of models on investigating the impact of aerosol microphysical properties on haze formation and aerosol radiative effect. Therefore, based on the previous research foundation, a new aerosol optical properties module which considers the internal mixing and water uptake effect of multicore-shell particles by applying the stratified spheres Mie theory algorithm is planned to be built in this research. After evaluated by the observation data from in situ measurements, the module will be coupled with atmospheric chemistry model and radiative transfer model. Furthermore, the comprehensive modeling system will be used to investigate the influence of different aerosol mixing states on atmospheric visibility and radiative forcing over China, and provide reasonable method for the haze formation and aerosol regional climatic effect research in China.

气溶胶粒子的消光效应是引起大气能见度衰减和辐射强迫效应的关键因素。在利用数值模拟手段研究我国大气灰霾现象及区域气候变化时，能否准确估算气溶胶光学特性至关重要。然而相关研究表明，目前数值模式对气溶胶在大气中的复杂混合状态的表征能力仍然欠缺，由此不仅会导致对其消光效应的模拟出现一定误差，更重要的是限制了模式的实用性，无法有效利用其深入探讨气溶胶微物理特性对灰霾形成以及对大气辐射场的作用机理。本项目拟在已有的研究基础上，引入分层球形粒子Mie理论求解方案，重新解析并构建气溶胶内部混合模拟机制，完善对多核心核-壳内部混合粒子及其湿增长过程的模拟能力，并建立新型气溶胶光学特性计算模块。同时开展观测实验，在充分验证模块合理性的前提下，将其与大气化学模式及辐射传输模式耦合，深入探讨中国重污染地区气溶胶不同混合状态对能见度以及辐射强迫效应的影响，为进一步研究我国大气灰霾成因及气溶胶区域气候效应建立基础。

本研究的主要工作为发展了一个新型的气溶胶光学特性模拟模块，并与空气质量模式耦合，计算并讨论中国地区气溶胶消光作用以及直接辐射强迫。在模块中，重点对气溶胶微物理特性的模拟进行了提升，包括：将核-壳混合理论与Maxwell混合理论相结合，使其能够对多核心混合状态进行描述。同时，采用κ-Kohler理论描述粒子的湿增长过程，能够准确表征复杂混合状态下粒子湿增长造成的粒径和折射指数变化情况。此外，该模块能够合理考虑到数浓度和质量浓度所带来的粒径谱分布变化。将该模块与空气质量模式耦合，对2015年中国地区的气溶胶光学和辐射特性进行模拟。通过与观测数据比较验证，证明了该模块可以更好的再现能见度的极低值，为准确再现及预报大气灰霾提供帮助。通过对直接辐射强迫模拟结果的分析，表明粒子的内部混合状态是影响其冷却效应的重要因素。虽然辐射强迫的时空分布态势与质量浓度高度相关，但在不同的成分比例和混合状态下，其表现的加热与冷却效应却存在明显差别。在冬季虽然PM2.5质量浓度最高，但由于其含碳气溶胶占比较高，叠加内部混合的增幅效应，造成吸收效应的提升，大幅抵消了散射效应，因此其冷却辐射效应在四个季节中最低。而在夏季，虽然PM2.5质量浓度明显低于冬季，但由于含碳气溶胶的质量浓度相对较低，使得冷却辐射效应在无机盐聚集的地区达到了四个季节中的最高值，这与一些以往研究也有所不同。该结果为进一步明确气溶胶气候效应提供了一定科学依据。