管网中磺胺类抗生素余氯化的消毒副产物生成与控制机理研究

Six sulfonamide antibiotics(SAs) including sulfamethazine, sulfapyridine, sulfamethoxazole, sulfadiazine, sulfaquinoxaline and sulfamerazine, are frequently detected in the surface water and drinking water. Although some researchers found that SAs could be degraded by chlorine dioxide and chorine, there is no researchers studied the formation mechanism and control methods of typical disinfection byproducts of SAs in water distribution systems. Therefore, in this project, six typical SAs are the target precursors. Based on the pilot-scale dynamic water distribution system, the formation mechnism and amount of disinfection byproducts including chlorate, chlorite, haloacetamide, haloacetonitriles, halonitromethanes etc. are identified. The effect of many factors on SAs degradation and the formation of disinfection byproducts will be studied and influencing factor models will be built. Under different pipe materials, retention time, flow velocity, temperature, disinfectants in water distribution systems, the formation rule of different disinfection byproducts are studied and the optimum control methods for different disinfection byproducts formation are further proposed. It provides the scientific foundation to control the disinfection byproducts formation drived from SAs in water distribution systems, and further improve water quality of drinking water.

磺胺二甲基嘧啶、磺胺吡啶、磺胺甲恶唑、磺胺嘧啶、磺胺喹恶啉、磺胺甲基嘧啶6种磺胺类抗生素(SAs)是近年来地表水及饮用水中频频检出的新兴污染物之一。尽管有研究发现SAs在烧杯实验中可被二氧化氯和氯部分氧化降解。但是对管网中残留SAs在不同消毒剂氯、氯胺和二氧化氯作用下的消毒副产物生成和控制机理缺少研究。因此，本项目以6种典型SAs为目标物，借助于现有大型动态管网，在二氧化氯、氯和氯胺作用下，分析和识别SAs的消毒副产物包括氯酸盐、亚氯酸盐、卤乙酰胺、卤乙腈和卤代硝基甲烷等的生成量和生成机理；研究多种因素对SAs降解的影响及其消毒副产物的影响规律，并建立影响因素模型；研究在不同管材、停留时间、流速、温度以及不同消毒剂条件下，管网中SAs的不同消毒副产物的控制机理进而提出控制不同的SAs消毒副产物生成的最优方法，为合理控制磺胺类抗生素及其消毒副产物提供科学理论基础，从而进一步改善饮用水水质。

中国由于经济增长和人口增长的双重压力，成为抗生素生产大国和使用大国，抗生素滥用情况非常严重，因此成为了世界上抗生素耐药性增长速率最快的国家（从1994年到2000年平均增长率为22%），并有较高的抗生素耐性。磺胺类抗生素(Sulfonamides, SAs)是人类中使用最广泛的抗生素之一，由于其在环境中难降解引起的水污染问题，地表水中近年也频频检出的磺胺类抗生素，并且在饮用水中也检测到因此受到广泛关注。尽管研究发现SAs可被二氧化氯、氯氧化降解。但是对管网中残留SAs的氧化和消毒副产物的生成机理以及它们在管网中的变化缺少研究。在本课题研究了不同的磺胺类抗生素包括磺胺二甲基嘧啶和磺胺嘧啶等在管网中氯化降解、磺胺类抗生素的消毒副产物（DBPs）形成以及细菌群落组成的影响。 不同管材中磺胺类抗生素降解率不同， 发现降解率遵循以下顺序：不锈钢(SS)管>聚乙烯(PE)管>球墨铸铁(DI)管。22小时后DBPs的最终形成浓度遵循顺序如下：球墨铸铁管> 不锈钢管> PE管。研究了不同影响因素对磺胺类抗生素氯化降解的影响。 此外，通过16S rRNA分析了三种不同管道材料上的微生物群落。首次揭示了不同管道材料（球墨铸铁管(DI)，不锈钢管(SS)和PE管）中细菌群落与磺胺类抗生素降解，游离氯和DBPs形成之间的联系。根据16S rRNA基因分析，细菌多样性较低，抗氯性更高，因此SS管道和PE管道比DI管道更适合WDS的SDZ降解。通过气相色谱-质谱和液相色谱-质谱法鉴定了部分磺胺类抗生素氯化的转化产物。毒性测试证实，在管网中，低余氯浓度（FC）（0.7 mg / L）和高余氯浓度（FC）(1.3 mg / L)时磺胺类抗生素氯化的毒性更高。