多铁性分子器件中的隧穿磁致电阻和遂穿电致电阻的机理研究

Conductance of the multiferroic tunneling junction depends on spontaneous polarization and spin polarization. The theoretical studies the transport properties of the multiferroic junctions mainly focused on implement multi conductance states by means of magnetoelectric coupling currently, but the influencing factors of the mechanism of the tunneling magnetoresistance and tunneling electroresistance effect is not yet clear, and these properties are strongly correlated with the application prospects. Previous study indicate that strain and doping can notable modulate the conductance of the ferroelectric tunneling junction. However, these methods are able to effectively modulate the TMR and TER of multiferroic molecular tunneling junction which need theoretical calculation. In this project, we will carry out an extensive theoretical study of the spin-polarized transport properties which based on density functional theory, Berry Phase methods and non-equilibrium Green's function technique. Our activities including the following parts: calculate the electronic structures and the spontaneous polarization of relevant ferroelectric molecular crystal. Determine the properties of the molecular-electrodes surfaces and their coupling; explore and manipulate the TMR and TER by various possible methods including external field, chemical modification, doping and strain etc; revealing the mechanism of the spin and electric polarized transport properties and enhance the TMR and TER. Our goal is design several high efficiency novel functional muliferroic molecular tunneling junctions. These theoretical results and predictions will be helpful and useful for designing and applying the multiferroic molecular tunneling junction in the near future.

多铁性隧道结的电导依赖于自发极化和自旋极化。目前多铁性隧道结输运性质的理论研究主要集中通过磁电耦合实现多个电导态，但是对于影响多铁性分子隧道结中的隧穿磁致电阻和隧穿电致电阻效应的微观机理仍缺乏清楚的了解，而这些性质与其应用前景十分相关。之前的研究工作表明应力和掺杂等手段能够显著的调制铁电隧道结的电导，但这些手段是否能够有效的调制多铁性分子隧道结的TMR和TER需要从理论计算上进行论证。本项目将采用第一性原理计算、Berry 相位方法和非平衡格林函数技术等多种理论方法，计算相应铁电分子晶体的电子结构和自发极化，确定电极之间的界面特性和耦合作用，并拟通过外场、化学修饰、掺杂和应力等手段调制体系的TMR和TER，揭示器件的自旋极化和电极化的输运机理，提高体系的TMR和TER并在理论上设计出高效的多铁性分子隧道结。我们目的是通过深入细致的理论研究，为多铁性分子隧道结实验和应用提供理论依据和指导。

多铁材料引起了人们极大的关注，原因是其深刻的物理内涵（例如磁序和铁电序共存以及耦合），并在新型多功能器件中有潜在的应用。特别是多铁材料可以实现非易失，低能耗高密度存储器，并结合了快速电写入和电读取。为了使之成为可能，探索新的铁电/多铁材料并理解铁电的起源性以及多铁材料中极化和磁化的耦合，显得非常重要。在本项目中，我们采用了群论分析，第一性原理计算，贝利相位方法，平行退火蒙特卡罗模拟和非平衡格林函数的方法，系统研究了多铁材料中的铁电极化和磁性起源性问题，以及研究了新型分子器件中的自旋输运特性。1. 依据群论，我们发现GaV4S8中的姜-泰勒铁电畸变是因为母相结构是不具有中心反演对称性，并且强的电-声耦合与两个对称性为T2的低能声子态相关。有趣的是，GaV4S8不仅是铁电性的，而且是铁磁性的。易磁化轴沿着铁电极化的方向。这就意味着GaV4S8是一个多铁材料，外电场可以控制磁化方向。2. 发展了一套一般性的方法，可以设计铁电和多铁材料。结合密度泛函理论，我们找到了之前未发现的新型铁电材料。通过替换空间群为R-3c的钙钛矿一半的B位，可以得到铁电材料。对于非钙钛矿结构的ZnSrO2，通过阴离子替换也可以得到铁电材料。此外，我们的方法也可以设计多铁材料，如氟替换LaMnO3中的氧原子。3. 通过密度泛函理论计算，揭示出ε-Fe2O3中四面体配体Fe3+自旋之间存在自旋阻挫，这是导致亚铁磁性的原因。对于铁电性，通过势能面随机行走模拟我们确定了一个低能铁电翻转路径，势垒为85 meV/f.u.。我们的结果证实了ε-Fe2O3是一个室温多铁材料。4. 通过群论分析和第一性原理计算，揭示出在一类特殊材料存在的新颖的磁电耦合形式。这个磁电耦合形式可以用来解释首次发现的多铁材料中在实验中观测到的电场控制铁磁性。5. 第一性原理计算结合非平衡格林函数方法，设计出基于新型二维材料C3N的分子自旋电子学器件。C3N分子结表现出完美的自旋过滤效应和巨磁阻效应。所有这些理论结果和预测为多铁性分子隧道结实验和应用提供理论依据和指导。