3d过渡金属掺杂对层状TaS2材料中电荷密度波与超导电性的调控研究

Transition-metal dichalcogenides have the same layered structure as the high-Tc copper oxide superconductors and the Fe-based ones. Due to the low-dimensionality, their ground states are unstable, and new quantal states taking charge-density-wave and superconducting states as examples can be induced by changing the inside chemical environments and outside conditions. This project chooses 1T-TaS2 to be investigated which is with rich charge-density-wave phases and strongly correlated electron Mott insulator phase. And we will tune the charge-density-waves and superconductivity of this system by 3d-transition meals doping (containing intercalation and substitution) which will effectively change the lattice, the type and density of charge carriers, and the chemical pressure of the system. We will grow 3d-transition metals doped 1T-TaS2 single crystals by chemical vapor transport method and high temperature quenching technique, and investigate the relationship between superconductivity and charge-density-wave orders and the doping effects on these two long-range orders by structural analysis, electronic transport and magnetic measurements, microstructure and localized electronic structure measurements. This project will provide us with experimental data to synthesize other new layered structure superconducting materials, and it will be a significance for us to understand the relationship between superconductivity and other quantal orders in some unconventional superconductors.

过渡金属二硫族化合物具有与铜氧化物高温超导体和铁基超导体类似的层状结构，其低维性使其基态性质不稳定；通过改变内部化学环境或外部条件可诱导出各种新的量子态，如：电荷密度波与超导电性。本项目拟选择具有丰富电荷密度波相和电子强关联Mott绝缘相的1T-TaS2作为研究对象，通过对其进行3d过渡金属元素掺杂（包括插层和替代）来改变体系的晶格、载流子类型、浓度及化学压力，从而调控该体系的电荷密度波与超导电性。我们将采用化学气相输运及高温快速淬火技术生长3d过渡金属掺杂的单晶样品，对其进行结构分析，测量电输运、磁性、微结构与局域电子结构，研究该体系中电荷密度波与超导电性的关联性以及掺杂对这两种长程序的调控机制。本项目的开展可为设计合成其它类似层状结构的新超导材料提供参考，同时对理解一些非常规超导体中超导与其它量子序之间的关系具有一定意义。

本项目拟研究过渡族金属二硫属化合物TaS2的化学掺杂效应，通过对单晶样品的结构分析，电输运、磁性测量，微结构及局域电子结构的测量，研究化学掺杂对该体系电荷密度波及超导电性的调控规律，从而更加深入地理解过渡族金属二硫属化合物体系超导与电荷密度波的关系。围绕本项目的研究目标，我们做了四个方面的工作：（1）我们与国外的研究小组合作研究了具有几个原子层厚度的1T-TaS2的输运性质，通过电场有效调控了其电荷密度波的转变，同时我们也从理论上解释了低维化对电荷密度波的影响。（2）我们研究了6R-TaS2的Se掺杂效应，Se掺杂引入的负化学压力，导致公度电荷密度波转变逐渐往高温移动，并且公度电荷密度波与超导电性在6R-TaS2-xSex (0 ≤ x ≤ 1.6) 体系中共存。（3）我们研究了1T-TaSe2的Te掺杂效应，Te掺杂引入的Se/Te无序能有效地破坏1T-TaSe2体系公度的电荷密度波；当超导电性与电荷密度波共存时，超导体积分数4极小；当电荷密度波被完全抑制后，超导体积分数迅速增大。扫描隧道显微镜测量结果表明，Te掺杂破坏了母体1T-TaSe2中由Ta原子形成的‘大卫星’超结构。理论计算结果表明，1T-TaSe2-xTex体系的电荷密度波起源于强的波矢相关的电-声子耦合导致的周期性晶格畸变，而非费米面的交叠；电荷密度波被完全抑制时出现的强的电-声子耦合导致了超导电性的出现。（4）我们与美国布鲁克海闻国家实验室的Cedomir Petrovic组合作，研究了2H-TaSe2的S掺杂效应，S掺杂后的单晶样品其超导转变温度比母体2H-TaSe2及2H-TaS2都要高；且超导转变温度随掺杂量的改变呈双‘dome’结构。实验数据分析表明，掺杂引入的无序增强了2H-TaSe2及2H-TaS2体系的超导序，并且破坏了其电荷密度波序。上述工作的开展和取得的结论，对研究过渡族金属二硫属化合物体系超导电性与电荷密度波的关系问题提供了实验基础，可为设计合成其它类似层状结构的新超导材料提供参考，同时对理解一些非常规超导体中超导与其它量子序之间的关系具有一定意义。在该项目的资助下，相关研究结果分别发表在Nano Lett.，J. Appl. Phys.，Phy. Rev.B, npj Quantum Materials上。