氧化锌和氮化镓表面重构的晶格动力学研究

Surface reconstruction is one of the key topics in the research of solid surface systems. Phonon behaviors include important information of surface reconstruction, especially the soft phonon modes correspond to the atomic rearrangement directly. However, there is very limited lattice dynamical investigation on this topic in previous literatures. In our preliminary results, we noticed that the partial saturated (10-10) surface of zinc oxide (ZnO) and gallium nitride (GaN) play (2x1) reconstruction which relates to the soft phonon modes of their high symmetric phase. And this surface reconstruction will lead the phase transition from metal to semiconductor. Based on these facts, we are motived to investigate the lattice dynamics of ZnO, GaN surface and nanowire systems by employing first-principles calculations. It is planned to analysis the surface reconstruction accompanied by symmetric breaking through the phonon behavior of the system especially the soft phonon modes. It is also interested to study the changing of electronic structure, electrostatic properties, lattice dynamics, and interatomic force constants during the reconstruction. This project is expected to provide more analysis and explanations of surface reconstructions from lattice dynamic point of view, which can be applied to predict new atomic reconstruction behaviors in the future.

固体表面重构是表面系统研究的核心问题之一。声子行为包含着重要的重构信息，特别是软声子模与原子的重新排布联系紧密，而现有的研究中缺乏对这一现象的晶格动力学描述和解释。我们初步研究发现部分氢吸附可以导致氧化锌(ZnO)和氮化镓(GaN)（10-10）表面发生(2x1) 重构，这与其高对称相中的表面声子软模高度相关，并且该重构行为导致体系由金属态变为半导体态。 本项目计划以（但不局限于）ZnO和GaN系统为例，通过第一性原理计算，研究分析ZnO和GaN薄膜和纳米线表面的晶格动力学行为。 我们将尝试通过获得体系的声子谱，特别对其中声子虚频软模和对称性破缺加以分析，结合表面系统相对于体材料中原子间力常数矩阵的变化来预测表面重构的行为，同时研究分析发生重构后表面系统的电子，电学，吸附等方面的性质。 结合现有的研究结果对表面重构行为的成因作出进一步的探索，进而为发现新的重构现象提供更多的理论依据。

通过本项目的研究,成功在一系列化合物半导体表面验证了预期的设想。我们在确认了GaN，ZnO非极性表面由半氢化导致的peierls相变之后，在一系列化合物半导体表面做了同样的研究，同时研究了不同吸附原子对金属-半导体转变行为的影响。此外，考虑到传统PBE近似在第一性原理计算中对电子局域行为的估计不够，我们用杂化泛函方法对这一系列体系进行了验证，初步得到了体系中电荷密度波（CDW）同反铁磁态（AFM）的竞争关系。最初设定的研究目标均得到顺利完成：我们通过晶格动力学的研究方法，发现并确定了ZnO和GaN中半氢化非极性面金属-半导体转变的机理，以及原子间力常数对相变行为的影响，同时在一系列化合物半导体非极性表面推广了这一结果。从ZnO和GaN开始，我们首先预测了一系列化合物半导体半氢化非极性面上出现准一维CDW态，即Peierls相变，的可能性。这一部分工作不仅在实现Peierls相变方面提供了一种有效的可能性，并且提出了一种构建一维电子体系的方案，为凝聚态物理中相关的研究提供了帮助。同时，我们也注意到传统PBE近似方法对电子的局域行为估计不足。基于此，我们利用杂化泛函方法对这一系列体系可能出现的AFM基态进行了研究，结果显示体系中CDW态和AFM态存在竞争关系，在一不同条件下，体系会呈现其中的某一种状态.