超声/多相-Fenton水处理体系中介孔金属氧化物的微界面作用机制研究

The high concentration organic wastewater is high CODCr and stable, and contains a large number of refractory organic compounds and hazardous substances, which brings great difficulties to the treatment and threatens the human living environment seriously. They always treated by several advanced oxidation processes. In fact, excessive emissions often appear due to insufficient oxidation capacity of the advanced oxidation process. In this study, Several mesoporous materials, such as CuO/Al2O3, CuO/CeO2, Fe2O3/Al2O3, CuO/CeO2, Fe2O3/AC and CuO/AC were prepared via an evaporation-induced self-assembly process, characterized by SEM, FTIR, XRD and BET，and used as catalyst for cutting fluid wastewater treatment in the presence of H2O2. The effect of ultrasound assisted Fenton-like (US/Fenton-like) treatment on the remove of chemical oxygen demand（COD）of cutting fluid wastewater was also investigated in detail. The mechanism of COD elimination catalyzed by ultrasound assisted Fenton-like was also discussed in detail.

高浓度有机废水由于CODCr值高、稳定性强，极难处理，工业上常采用超声波强化多相Fenton、生物氧化等联合工艺对其进行处理。但是，实际工艺中常因多相Fenton氧化能力不足，导致排放不达标排放。因此，本项目拟针对高浓度有机废水处理工艺的超声波强化多相Fenton开展研究，以铁、铜氧化物为活性组分，Al2O3，CeO2及活性炭等为载体的介孔金属氧化物为多相催化剂，与H2O2构建多相Fenton氧化体系，介孔金属氧化物催化剂具有强化超声过程纳米气泡产生及催化多相Fenton双重作用。重点研究介孔复合材料及超声场对纳米气泡的产生与调控规律、多相与多相催化剂的构效关系，介孔纳米材料微界面上的反应、三相界面间的传质过程，以期阐明多相Fenton降解有机物的反应机理，以及超声波与多相Fenton体系协同作用机制，为该技术的实际应用奠定理论基础。

高浓度有机废水由于CODCr值高、稳定性强，极难处理，实际工艺中常因多相Fenton氧化能力不足，导致排放不达标排放。本项目针对高浓度有机废水处理工艺的超声波强化多相Fenton开展研究，采用超声波/介孔金属氧化物多相Fenton氧化体系处理难降解有机废水。.项目建立了CuO/Al2O3 、CuO/CeO2及CuCoOx等多种金属氧化物与多相Fenton氧化效能之间的构效关系，确定在上述反应双金属离子间存在明显协同作用，有效提高了变价金属的氧化还原效率；亚铜离子的存在对催化剂的氧化还原起到了决定性作用。在CuO/CeO2中负载，CeO2增加了氧空位，CeO2（200）的暴露晶面有利于催化活性的提高。双氯芬酸去除实验表明，CuO与CeO2之间存在协同效应，这可能是由于Cu与Ce之间产生更多的氧空位和电子相互作用所致。.针对多相Fenton高级氧化体系反应路径多变的问题，以硝基苯氧化为探针分子分析了其在Fenton反应体系中的氧化历程，明确了硝基苯在体系中的转化路径首先为硝基被还原成氨基，生成苯胺，苯胺直接开环或被羟基攻击生成4-氨基苯酚，由于羟基自由基的氧化作用而开环降解生成氨基类有机物；第二阶段：开链化合物进一步氧化降解生成水和二氧化碳。项目采用超声波联合多相Fenton氧化降解有机物，证实多孔材料对空化气泡的产生有明显作用，有利提高降解效率。.本项目研究结果在科学和工程上具有3点意义：（1）提出了介孔金属氧化物多相Fenton氧化体系对有机污染物的反应途径和降解机理，使该体系反应理论更加完善；（2）介孔金属氧化物的多孔结构，有利于超声波产生更多空化气泡，超声波的功率、频率及反应器形状等因素对氧化效能存在明显影响，从而有望实现该类反应的进一步应用；（3）实验证实了超声/介孔金属氧化物多相Fenton氧化体系对有机污染物存在良好的去除效果，有助于水处理中进一步探究在不同氧化体系中有机污染物的控制与消除。.本项目资助期内发表期刊论文11篇 （其中SCI论文7篇、EI论文1篇，中文核心期刊论文2篇），培养硕士研究生5人。