石墨烯-SiC颗粒异质结材料的制备和光催化特性研究

Since the discovery of graphene in 2004, graphene based composition materials have attracted great attention for application in photocatalystics.However,the contact interface between graphene and nano-semiconductor is not a perfect heterojunction interface in current composition materials, which limits transferring of photogenerated carrier in between. Therefore, it is necessary to explore new photocatalysty with simple fabrication procedure, low cost and high performance. Here, graphene covered SiC powder heterojunction material is developed as advanced photocatalysty by high temperature decomposition of SiC powder, whose photocatalystic activity is over 100% improvement compared with that of pristine SiC powder. The finding suggests the composition material has potential for application in photocatalystics. By optimizing growth procedure and performing experimental study in detail, it is expected that growth mechanism, dominent physical parameters for growth of special structural configuration of the composition material and physical mechanism governing its photocatalystic performance could be well understood and revealed. The study will greatly improve photocatalystic performance of the graphene/SiC composition material and provide a new method for making environment-friendly photocatalystic material.

自2004年发现石墨烯以来，基于石墨烯/半导体（或氧化物）复合材料的研究成为新一代光催化材料研究的热点。然而由于这种复合材料制备方法的限制，使其结合界面不是完美的异质结界面，限制了光生载流子的转移性能。所以探索制备方法简单、异质界面完美、成本低廉、光催化性能优异的新型光催化材料成为基于石墨烯复合光催化材料研究的首选和重点。本课题原创了一种加热SiC粉末制备石墨烯包覆SiC颗粒的新型光催化材料，初步发现其光催化性能比纯SiC颗粒提高100%以上。本课题将通过生长工艺的探索，实现可控制备石墨烯/SiC颗粒复合光催化材料；并深入挖掘石墨烯层数、SiC晶粒尺寸和晶型、石墨烯结构构型等物理参数对这种复合材料光催化性能影响的机制；通过不同晶型SiC颗粒复合材料的优化混合，增加光的吸收效率，最大限度提高石墨烯/SiC颗粒复合材料的光催化性能，为解决环境污染和能源短缺问题提供一种新的解决方法和途径。

课题已较好按计划完成了课题的研究内容，实现了预期目标并取得重要的研究成果。系统研究了SiC颗粒的晶型、颗粒尺寸和包覆石墨烯的层数在降解有机物过程中的作用和机制。发现6H晶型的SiC颗粒与石墨烯的复合颗粒有突出的光催化性能，而3C晶型与石墨烯的复合颗粒的催化作用较弱。我们从能带的配置关系解释了其不同催化性能的机理。掌握了6H晶型的SiC颗粒上可控制备包覆不同层数石墨烯复合颗粒的关键工艺条件， 通过温场和气流的控制可以有效实现在SiC颗粒表面包覆不同层数的石墨烯，为研究石墨烯层数对光催化性能的影响奠定了良好的基础。系统研究了石墨烯/SiC复合颗粒在紫外光照射下降解有机物和劈裂水产氢的实验, 揭示了0.5微米的SiC颗粒包覆4-9层的石墨烯具有最佳的光催化活性；发现提高石墨烯的质量和石墨烯层数均匀性对改进复合颗粒的催化性能有重要的贡献。特别对不存在和存在牺牲剂的条件下该催化剂均能产氢的物理机制进行了深入的研究，并做出了重要的原创性工作。发现在单一的石墨烯/SiC复合颗粒中存在双极载流子转移通道是该催化剂在纯水中也具有突出产氢效果的根本原因。受本课题研究成果（石墨烯/SiC异质界面载流子快速转移）的启发，设计和发明了基于石墨烯的自供电光探测器。这些研究成果的一部分已公开发表在重要的国际学术期刊上。目前已发表标识该课题资助号的研究论文15篇，申请发明专利6项，其中已授权发明专利1项。