空气中飞秒激光等离子体细丝主要化学成分的SC-CRDS动力学诊断

Plasma filaments will form when powerful femtosecond laser pulses propagate in air, which receives more and more attention due to rencent encouraging researches in laser induced lightning, water condensation, snow formation in air. Applications of the plasma flaments in these fields are very closely related to the formation of chemical compositions in the filaments, and also the density time evolution of these compositions. However, up to now there is no report on the quantitative analysis of these chemical compositions and the corresponding time-resolved analysis. Some critical parameters have not been determined and some arguments have not been satisfactorily resolved so far. In this project we propose a sensitive technique called supercontinuum cavity ring-down spectroscopy (SC-CRDS) to diagnose the chemical compositions (excited nitrogen molecule, nitrogen molecular ion, nitrogen dioxide, ozone and oxygen molecule) during the femtosecond laser filamentation. The kinetic diagnosis of the compositions and influences to the air at different time delay can be achieved, thanks to the high sensitivity, high time and spectral resolution, and the self-referencing properties of SC-CRDS. Finaly, a clear and complete physical framework of the fs laser filamentation in air will be established with the help of the quantitative analysis of the compositions evolution, which provides the scientific basis to many applications such as lifetime prolongation of filaments, laser induced high voltage discharge, lightning control, water condensation and snow formation.

超强飞秒激光脉冲在空气中形成的等离子体细丝在激光诱导闪电、空气中水凝聚以及雨雪的形成等应用领域的研究逐渐成为近年来研究的热点。而这些应用研究的开展都强烈依赖于细丝中的各化学成分的产生和密度演化规律，然而到目前为止，国际上还没有人能够实现这些化学成分的定量测量以及时间演化分析。由此，本项目提出使用超连续光腔衰荡光谱技术（SC-CRDS）对飞秒激光等离子体细丝中的主要化学成分（激发态氮分子、氮分子离子、二氧化氮、臭氧和氧分子）进行动力学演化研究，充分利用SC-CRDS技术的高灵敏度，高光谱和高时间分辨率，可直接定量测量等优点，实现对各化学成分动力学演化过程的精确探测，实现它们密度演化的定量分析，从而构建更加完整、更加准确的等离子体细丝演化的物理图像，为等离子体细丝寿命延长和激光诱导高压放电、闪电、降雨及降雪等应用研究提供科学基础。

超强飞秒激光脉冲在空气中形成的等离子体细丝在激光诱导闪电、空气中水凝聚以及雨雪的形成等应用领域的研究逐渐成为近年来研究的热点。而这些应用研究的开展都强烈依赖于细丝中的各化学成分的产生和密度演化规律。本项目使用超连续光腔衰荡光谱技术（SC-CRDS）对飞秒激光等离子体细丝中的主要化学成分进行了动力学演化研究，较好地完成了项目研究计划，取得了多项创新性研究成果。. 我们先后采用蓝宝石光纤和微透镜阵列进行了飞秒激光高光谱功率密度超连续辐射源的研究。研究发现，入射激光能量、啁啾、蓝宝石光纤长度、光纤和透镜间距等对超连续辐射的输出均有重要的影响。对于微透镜阵列聚焦在熔融石英中成丝的研究表明，细丝排布和超连续辐射都强烈依赖于激光入射波长、介质与微透镜阵列之间相对距离、入射激光能量和偏振态等参数。通过优化以上实验参数可以获得较高光谱功率密度的超连续辐射输出，作为SC-CRDS研究所需的光源。. 本项目在高脉冲能量的超连续辐射基础上，分别利用不同的腔镜组测量了三个波段范围内的与成丝有关的几种主要化学成分，研究了它们在相应波段的信号变化特性和吸收光谱。开发了数据拟合处理程序，获得了细丝中NO2、NO3和O3的产生及其密度的时间演化以及N2+等的吸收光谱，最终实现了对激光成丝过程几种重要化学成分的动力学演化过程的探测及其定量分析。. 此外，本项目还进行了基于超连续辐射的折叠型光腔衰荡光谱技术对高反镜反射率测量的研究，提出了一种高反射率的测量方法。. 迄今为止，本项目在国内外较有影响SCI学术期刊上发表论文21篇，参加国际学术会议5次，申请国家发明专利2 项，培养研究生13名。