基于富介孔活性碳电极的超级电容器—超级电容器用双组分离子液体电解质的基础研究

This project presents a two-component ionic liquid electrolyte for supercapacitors to solve the problem of comparable narrow temperature window, large viscosity, and low electrical conductivity for a single-component ionic liquid electrolyte. The composition of the two-component ionic liquid electrolyte was designed by using the molecular dynamics principle. The effects of the composition and structure of the two-component ionic liquid electrolyte on the physical and chemical properties will be studied. And the effects of the ion size on the densest ion packing configuration in the pore will be also investigated. The structure-activity relationship model and the densest ion packing model in the pore are established to realize the effective regulation of the working voltage window, conductivity, and specific capacitance of the material. Based on the characterization of the electrochemical properties of the two-component ionic liquid electrolyte for the supercapacitor, the relation models of the structure, composition, and electrochemical properties are established. Finally, the composition of the two-component ionic liquid electrolyte with high energy density and high power density is determined for the supercapacitor. The relationship between the differential capacitance and the electrode potential was studied by cyclic voltammetry. The formation and evolution of the electric double layer of the electrode/electrolyte interface are elucidated, and the charge storage mechanism of the two-component ionic liquid electrolyte at the electrode interface is revealed..The achievements of this project will enrich and deepen the scientific understanding of two-component ionic liquid electrolytes, develop new ways for the development of supercapacitors, establish a theoretical foundation for further development of high-energy-density supercapacitors.

本项目提出超级电容器用双组分离子液体电解质以解决单组分离子液体电解质温度窗口窄、粘度大、电导率低的难题。项目拟利用分子动力学原理，设计双组分离子液体电解质的组成，研究电解质组成、结构对其物化性能之间的影响关系，离子大小对孔结构中双离子密堆积的影响关系，建立离子液体构效关系及双离子密堆积模型，实现对电解质电压窗口、电导率和材料比电容量的有效调控。通过对超级电容器用双组分离子液体电解质电化学性能的表征，建立其结构、组成与电化学性能的关系模型，并最终实现对高能量密度、高功率密度超级电容器用双组分离子液体电解质组成的确定。构建理想的电极/电解质界面的双电层结构模型，揭示双组分离子液体在富介孔活性碳电极界面的电荷储能机理。. 项目成果对丰富和深入有关双组分离子液体电解质的科学认识，开辟超级电容器发展新途径，为推动高能量密度超级电容器进一步开发奠定理论基础。

传统水系、有机系超级电容器作为广泛应用的移动电源能量储存设备，由于低的能量密度限制了其广泛应用。然而，离子液体超级电容器具有高的工作电压窗口和比电容量，有望获得高的能量密度。因此，围绕对炭材料新型孔结构的设计，研究离子液体电解质的电压窗口和比容量与材料结构、性质之间的关系，阐明离子液体在孔结构中的新型储能机理，以实现高的功率密度和能量密度仍然是离子液体超级电容器研究关注的热点。.首先，提出了一种设计离子液体超级电容器的新原理，研究通过设计活性炭孔结构，在相同孔体积下，具有狭缝形孔的碳电极超级电容器比具有圆柱形孔的碳电极超级电容器具有更高的比电容量；该炭材料在0.5 A g-1的电流密度下，提供了310 F g-1的比电容量和171.5 Wh kg-1的最大比能量。其次，提出了一种离子液体电解质的离子在炭材料孔道中快速迁移及扩散的独特结构，研究了分级多孔中空炭球具有的微孔-介孔-大孔三维结构；该炭材料在极高功率密度下（〜23.3 kW kg-1），仍可维持88 Wh kg-1（25℃）和109 Wh kg-1（60℃）的能量密度。最后，提出了一种设计和制备孔结构的新策略，用于提升超级电容器质量和体积能量密度。研究通过自掺杂高含量N，O杂原子的三维分级石榴型多孔碳结构，来最大化的增加赝电容的贡献和离子的堆积密度，从而提高质量和体积比容量。该炭材料提供了398 F g-1和278.6 F cm-3的极高质量和体积比容量，在高质量负载下重量比电容的容量保持率超过79％，优于许多类似的碳材料。另外，项目还开展了复合离子液体在高功率锂离子电容器和锂离子电池中的应用研究。.围绕离子液体，设计碳材料的孔结构和表面官能团，提高离子液体超级电容器的能量密度和功率密度，阐明了孔形状（圆柱孔和狭缝孔）、孔结构和碳材料的比电容量和孔体积之间的相关规律，揭示了离子在3D孔结构中的最大化堆积密度以及离子扩散、储能机理。