表面等离激元引起的碳化硅纳米晶及其核壳结构荧光增强效应研究

金属纳米颗粒表面等离激元增强量子点发光是当前国际上的研究热点。利用金属纳米颗粒表面等离激元与和它相靠近的量子点的激子的耦合作用可导致量子点发光强度提高几倍甚至几十倍。碳化硅作为间接带隙半导体，其块体在室温下的发光效率很低。然而当它的尺寸减小到只有几个纳米时，由于空间限域效应，它的发光效率有很大提高，可达到17%，同时发光峰位随颗粒尺寸减小可以从黄绿光连续移动到紫光甚至紫外光区域。碳化硅具有很高的化学稳定性和热稳定性，它的密度小、硬度高、抗辐射，并具有良好的生物兼容性，所以碳化硅发光量子点在光电子和生物医学等领域具有广阔的应用前景。本申请旨在研究贵金属金（或银）纳米颗粒对碳化硅量子点及其核壳结构的增强荧光效应，通过各种微结构和光学表征手段并结合理论研究，深入探索其中的物理机制，并寻求得到最佳荧光增强的条件。

项目结题摘要如下所述：. 碳化硅是具有优异物理和化学性能的宽禁带半导体，研究表明碳化硅纳米晶体具有可与直接带隙半导体相媲美的发光效率，并且发光波长在从黄绿光到近紫外光范围内连续可调，使得碳化硅纳米晶体有望作为蓝光/紫外光光源在光显示和光电子领域发挥重要作用，已引起研究人员的极大兴趣。我们在碳化硅纳米晶体及其复合纳米结构的制备、发光机制和荧光增强等方面开展研究并取得一批具有重要科学意义和应用前景的成果。. 发现直径为4 纳米的碳化硅晶体具有间接带隙，直径为1纳米的则表现出分立电子能级，与理论计算结果相符。时间分辨荧光光谱研究表明碳化硅纳米晶体中存在三种寿命从几纳秒到几十纳秒的复合跃迁通道。发现来自于不同晶型块体碳化硅的纳米晶体具有相似的光谱特征，分析表明其荧光来自于立方碳化硅纳米晶体的量子限制效应发光和波长在450 纳米左右的缺陷态发光。利用超声波引起晶体相变的理论模型很好地解释了不同样品的光谱相似性。还揭示了六角碳化硅不易观测到量子限制效应的原因。这些极大丰富了我们对碳化硅纳米晶体基本物理规律的认识。. 研究了制得的立方碳化硅纳米晶体的自组织薄膜和纳米晶体均匀分散在聚合物中的薄膜。这两种结构都表现出蓝光至近紫外光区域的量子限制效应发光，并且镶嵌在固体薄膜中的碳化硅纳米晶体发光很强，表明碳化硅纳米晶体的发光特性非常稳定，不会因周围化学环境而产生本质变化。这些研究为碳化硅纳米晶体作为固态蓝光和近紫外光光源在光显示、光子器件和光电集成等领域的应用打下了坚实的基础。. 研究了制得的碳化硅纳米晶体/PAH-PSS电介质/银纳米颗粒三明治结构薄膜，和银纳米颗粒/（分散在聚合物中的碳化硅纳米晶体）薄膜。在前一种结构中碳化硅纳米晶体的荧光可被表面等离激元增强17倍，而在后者中更高达176倍。通过光谱分析并结合有限元电磁场数值模拟，发现金属表面等离激元和半导体量子点激子之间的强耦合是引起强荧光增强的主要原因，而表面等离激元引起激发光增强贡献很小。这些结果的获得有助于澄清金属表面等离激元增强半导体量子点荧光的物理机制，并极大拓展碳化硅纳米晶体在传感、光电子学和生命科学等领域的应用。. 另外还研究了无机盐纳米结构的基于纳米颗粒自组织凝聚生长的晶体生长机制；利用干涉效应解释了氧化铟锡纳米岛阵列中的拉曼信号涨落。